英文原题:Synergistic Adsorption and In Situ Catalytic Conversion of SO2 by Transformed Bimetal-Phenolic Functionalized Biomass
作者:Gao Xiao, Qiuping Xie, Yunxiang He, Xin Huang, Joseph J. Richardson, Manna Dai, Jian Hua, Xin Li, Junling Guo*, Xuepin Liao*, Bi Shi
在全球范围内,人类社会面临的最关键和最紧迫的挑战之一是控制和减少有毒和挥发性污染物向大气中的排放,旨在应对气候变化,保护环境和人类健康,实现全球的可持续发展。SO2是一种有毒气体,高效率脱硫对工业生产和环境保护具有重要意义。传统的石灰石/石灰脱硫工艺会产生大量的危险固体废渣,带来二次污染,已不能达到日益严苛的环保要求,亟需开发具有可持续发展和工业化属性的新型脱硫先进材料和工艺。
四川大学石碧院士、廖学品教授、郭俊凌教授团队通过金属-多酚网络(Metal–phenolic network, MPN)对皮胶原纤维进行功能化修饰,通过热转化后,制备出了双金属氧化物负载纳米纤维脱硫材料(Ti/Co-CNF),其内部多层级的孔隙结构可高效吸附SO2,而双金属氧化物(Ti/CoOx)能将捕获的SO2催化转化为高附加值化学品硫酸,该材料展现出了长效性以及循环稳定性,技术经济分析支撑了其优异的工业化应用潜力。该研究成果发表于国际环境科学顶级期刊Environmental Science & Technology,并选为当期正封面。该论文第一作者为福州大学环境与资源学院肖高博士,四川大学轻工学院博士研究生谢秋萍,何云翔副研究员(专职科研)。
图1. 双金属氧化物负载纳米纤维的制备及脱硫机理示意图
该团队首先利用金属离子和植物多酚对废弃皮胶原纤维进行功能化修饰(图1),碳化后获得具有纳米纤维结构的脱硫材料(Ti/Co-CNF),可吸附SO2并将其催化转化为硫酸,其催化能力来源于其内部的金属氧化物(Ti/CoOx)(图2)。
图2. 双金属氧化物负载纳米纤维的结构表征
图3. 双金属氧化物负载纳米纤维对模拟烟道气的脱硫效率测试及机理分析
该材料对SO2优异的吸附能力来源于纳米纤维多层级的孔隙结构,氮气吸附-脱附等温曲线表明Ti/Co-CNF具备微孔(1.2-2.0 nm)及介孔(2.2-3.5 nm)孔径。通过Ti/Co-CNF对模拟烟道气的去除可以初步展现出Ti/Co-CNF的脱硫优势,Ti/Co-CNF在长时间(1200 min)脱硫过程中均保持长效的脱硫效率(> 80%),且多次循环使用后其脱硫效率依旧维持在较高水平(> 75%),脱硫容量随时间延长并未出现饱和点,优于其它工业脱硫材料,多次循环使用后其脱硫容量依旧保持稳定,展现出Ti/Co-CNF潜在的脱硫优势。随后,使用原位漫反射红外(DRIFTS)分析了Ti/Co-CNF的脱硫机理,结果表明,Ti/CoOx中的TiO2以及CoO分别通过生成surface-SO32−及O22−等活性物种,促进了SO2的催化转化(图 3)。
该团队最后采用工厂烟道气检测了Ti/Co-CNF的实际脱硫效果。Ti/Co-CNF在1200分钟的脱硫过程中均保持较高的脱硫效率(> 70%),且持续脱硫近一周后其脱硫效果仅有轻微下降,表明Ti/Co-CNF在实际工业脱硫过程中具备长效性及稳定性。此外,通过对中国36个主要区域进行可持续性、经济效益分析,展示出Ti/Co-CNF优异的可持续性以及正向的经济效应,优于活性炭纤维等工业脱硫材料(图4)。
图4. 双金属氧化物负载纳米纤维对工业烟道气的脱硫效率测试及经济效益分析
通讯作者简介:
郭俊凌 四川大学
郭俊凌,四川大学教授,博士生导师,国家高层次青年人才,墨尔本大学化学与分子生物学博士,哈佛大学Wyss Fellow,作为项目/课题负责人承担国家重点研发计划、国家自然科学基金面上项目、四川省重点研发计划、四川省天府峨眉领军人才计划,苏州市高新区、姑苏创新领军人才计划,成都市蓉漂计划,成都市高新区产业教授等,现任大不列颠哥伦比亚大学客座教授,成都市委统战部“欧美同学会”专委会副主任,教育部轻工学科评估专家,四川省皮革协会理事,Chin. Chem. Lett.、《皮革科学与工程》等期刊编委等。研究主要围绕植物多酚在基础科学和拓展应用,发展了面向跨领域应用场景的植物多酚基功能材料体系,共发表论文130余篇,其中以通讯作者发表在Science、Sci. Adv.、Nat. Commun.、Chem. Soc. Rev.、Matter、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.等国际顶级期刊,关键技术已实现千万级产业转化。
研究团队
团队网站:
https://www.bmicenter.org/
https://www.x-mol.com/university/faculty/65705
研究团队招聘及要求:
岗位:优秀博士、硕士研究生多名。具有海外博士学历/博士后并在高水平期刊发表论文的申请人,将协助申请四川大学特聘教授(研究员)、特聘副教授(副研究员)加入BMI团队。
请将简历及自荐信发送至:junling.guo@scu.edu.cn
转自:“ACS美国化学会”微信公众号
如有侵权,请联系本站删除!