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解决世纪难题！华南理工大学实现水与重水的分离
【导读】
11月9日，华南理工大学顾成团队与日本京都大学Susumu Kitagawa团队合作在Nature杂志在线发表新研究论文，该研究报道了通过构建两个多孔配位聚合物——多孔配位聚合物(PCPs)或金属有机框架(metal–organic frameworks, MOFs)的动态特性，在室温下高效分离水同位素的方法，其中框架内的触发器分子运动提供了扩散调节功能。来宾流量受收缩孔隙孔上动态门的局部运动调节，从而放大了水同位素扩散速率的微小差异。
两种PCPs均发生显著的温度响应吸附：H2O蒸汽优先被吸附到PCPs中，与D2O蒸汽相比吸收量大幅增加，促进了基于动力学的H2O/HDO/D2O三元混合物的蒸汽分离，在室温下水分离系数高达210左右。
水同位素是最难分离的同位素对之一，因为它们的物理化学性质非常相似，如冰点(H2O 273.15 K versus D2O 276.94 K)、沸点(H2O 373.15 K versus D2O 374.56 K)和键能(H2O 458.9 kJ mol−1 bond−1 versus D2O 466.4 kJ mol−1 bond−1)。这些相似性导致传统蒸馏和电解方法分离H2O和D2O的显著障碍。H2O、HDO和D2O之间的化学交换平衡，在298 K处K = [HDO(液体)]2/{[H2O(液体)]×[D2O(液体)]}= 3.85，当H2O和D2O混合时，这三种物质始终共存。因此，用Geib-Spevack法等基于热力学平衡下质子交换的方法很难分离水同位素。此外，H2O和D2O的动力学直径非常小，而且完全相同(2.64 Å)，这使得使用多孔基质的吸附分离相当困难。使用多孔材料基吸附剂分离水同位素的方法至今尚未被提出，尽管这种方法已经发展了几十年。
在这项研究中，研究人员通过扩散调节机制提供了前所未有的水同位素分离，而不需要显著的能量消耗。即使在低温条件下，水同位素也不表现出明显的扩散速率差异，而可调节水同位素扩散的多孔宿主物质尚未见报道。该研究机制的本质是控制水同位素的扩散，并利用局部动态框架来放大它们的速率差异，以诱导水同位素的有效分离。根据动力学差异，动态框架优先吸附一个同位素，甚至从水同位素混合物，从而在动力学蒸汽分离系统中实现水同位素的高效分离。
这种策略利用了多孔配位聚合物(PCPs)或金属有机框架(metal–organic frameworks, MOFs)的动态特性，它们提供了框架的灵活性，以调节客体流量，以及客体识别分离。具体来说，PCPs是通过将动态触发器分子运动编码到扩散调节门功能中来生产的，该功能具有全局鲁棒但局部灵活的框架来调节水同位素的扩散，从而表现出温度调节的吸附行为，其中不同的扩散速率区分水同位素。
总的来说，这项工作证明了在室温下两种PCPs中水同位素的有效区分，放大了它们的扩散速率差异。TPD实验证明了基于动力学的H2O/HDO/D2O三元混合物的蒸汽分离，在298 K时水分离系数高达210左右。这些突出的分辨特征归因于其潜在的机制，即DLDM机制，该机制是由超小孔径和栅极组分的局部动力学共同实现的。这一原理可以更广泛地适用于与各种吸附剂一起使用，以有效地识别同位素。
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论文信息：
标题：Separating water isotopologues using diffusion-regulatory porous materials
出版信息：Nature，09 November 2022
DOI：10.1038/s41586-022-05310-y
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在春季，恐龙灭绝了
【导读】
大约6600万年前，一颗小行星以每小时7.2万公里的速度撞向地球，在现在的墨西哥尤卡坦半岛砸出了一个巨大的陨石坑。这次小行星撞击事件（希克苏鲁伯小行星撞击事件）产生的能量相当于广岛原子弹爆炸威力的10亿倍，进而引发了巨大的森林山火和海啸。
之后的几个月，地球表面被厚厚的烟雾和尘埃覆盖，阳光照射不进来，光合作用停止了，地球上绝大多数的植物因此死去。海洋里的浮游生物也几乎全被杀死，大气含氧量急剧下降。当大火终于熄灭之后，整个地球开始被严寒笼罩。
据估计，这一小行星撞击事件，对地球生物造成了毁灭性打击，导致了当时地球上约76%的物种彻底灭绝，死亡的生物体个体数量更是超过总数的99.9999%。其中最著名的就是导致了恐龙的灭绝。对这一事件的研究有很多，但都集中在前年尺度上，撞击发生的具体季节仍然未知。
阿姆斯特丹自由大学、瑞典乌萨普大学等单位的研究人员在 Nature期刊发表了研究，他们认为终结恐龙时代（中生代）的希克苏鲁伯小行星撞击事件发生于北半球的春天。这项发现有助于解释后续的灭绝模式，增进了对地球历史这一关键时刻的理解。
为深入研究关于希克苏鲁伯小行星撞击地球的具体时节问题，研究人员对在白垩纪树干和岩石堆中冻结的古代骨头进行分析，发现了在中生代结束当天集体死亡的滤食性鲟形鱼类（鲟科和匙吻鲟科）的遗骸，在保存完好的化石里可见独特的三维生长模式，这些信息提供了季节变化的记录。
研究人员结合碳同位素数据研究这些鱼的鱼鳍部分，它们的厚度标志着不同季节：每到春天来临的时候，这部分都会逐渐变厚；在夏季更加迅速地生长；在秋季和冬季逐渐变薄。在温暖的月份，这些鲟形鱼类进食浮游生物，其中富含C-13，鳍骨中也富含这种同位素。
通过这些鱼类的生长模式和同位素数据结果，研究人员发现这六条鱼都在春季死亡。这些鱼类发现于美国北达科他州的白垩纪晚期沉积层，它们的鳃里有撞击碎片，但没有深入消化系统，表明其在一次撞击引发的湖震（陆地水在冲击下震动）所导致的河流上游突然涌动中，几乎立即死亡。
这一灾难发生时是春季，恰好是许多北半球物种在春季繁殖和养育后代的敏感阶段。作者提到，南半球生态系统则正处于秋季停滞时期，后来的恢复速度接近北半球的两倍。
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论文信息：
标题：The Mesozoic terminated in boreal spring
出版信息：Nature，23 February 2022
DOI：10.1038/s41586-022-04446-1
图文来源：iNature，生物世界
转自：“科研之友 ScholarMate”微信公众号
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