研究背景
在低维纳米结构和材料飞速发展的推动下，柔性/可拉伸电子器件取得了重大突破，使超薄、轻质、机械坚固且高度可拉伸和保形的器件得以问世。在后摩尔时代，这一进展正逐步引导着微型化、智能化和集成化的发展道路。开发柔性和可拉伸电子系统已成为一个快速发展的跨学科研究课题，并逐渐成为世界冬国具有重要战略意义的产业。柔性/可拉伸电子设备的出现促进了新兴技术市场的快速增长，如个性化医疗保健系统、可穿戴设备、虚拟/增强现实(VR/AR)、智能机器人、和人机界面技术等。
低维纳米结构是由原子、分子或大分子自组装而成的纳米材料，尺寸从 1 nm到100 nm不等。这些纳米结构呈现出特定的形态和独特的特征，使其在机械、电子和光电领域的新兴应用中大有可为。它们通常是通过固相、液相和/或气相的生长，采用自上而下或自下而上的方法合成的，从而具有独特的物理、化学或生物特性。根据每个维度的纳米级尺寸，这些纳米结构通常可分为零维(0D)、一维(1D)和二维(2D)材料。此外，与块状材料相比，由纳米结构组成的纳米材料表现出与众不同的特性，包括因其纳米级尺寸而增加的表面积和增强的反应活性。具有代表性的纳米结构，包括纳米点、纳米线、纳米球和纳米膜，在传感器、晶体管、存储器、发光二极管(LED)、激光二极管、光电探测器、和太阳能电池等先进设备中得到广泛应用。由于其卓越的机械、电子和/或光学特性，许多类型的低维纳米结构已被逐步开发用于柔性/可拉伸电子器件，以满足信息传感、处理和互动环路的不同需求和要求。此外，低维纳米结构的小尺寸、独特特性、柔性、弹性适应性和有效的垂直堆叠能力促进了紧凑型、高性能和多功能电子系统的发展。
要构建即使在机械变形时仍能保持原有功能和性能的柔性/可拉伸电子器件，通常采用大面积、低密度和单个可拉伸层的设计。这些设备的主要特点是具有多功能性，可监测来自人体和外部环境的各种信号。然而，单层功能元件的集成密度受到结构设计和制造能力的极大限制。例如，基于单层布局的器件难以实现大功能密度 (460%)和足够高的伸展性 (420%)，无法用于微型化多功能系统。
一种变革性方法-三维集成-实现了多层电子元件 (如传感器、晶体管和互连器件)的垂直堆叠和互连，提高了器件性能、微型化和集成密度。这种新兴技术正在彻底改变半导体行业的现代集成电路(ICs)。在三维空间集成更多的功能层，可以克服传统二维集成电子器件的物理限制，从而不断提高集成密度 (称为“More Moore")和多功能性(称为“More than Moore")。此外，低维纳米结构(如纳米线、纳米棒和纳米片)在纳米尺度上具有若干显著优势 (如高表面体积比、量子约束效应和可调特性)，可作为克服传统平面器件架构局限性的手段，实现单片三维(M3D)器件或系统中各种材料和功能的集成。利用低维纳米结构的独特特性、垂直生长方向和可调性，使它们成为推进三维器件集成和开启电子、光电、储能等领域新可能性的不可或缺的工具。
此外，人们正努力将新兴的低维纳米结构 (如 CNT和二维层状材料)与新功能进行 M3D 集成，以在人工智能时代实现丰富的应用，特别是柔性/可拉伸电子产品。值得注意的是，M3D 集成电路由垂直堆叠结构中排列的多个器件层组成，在提高芯片性能.功能和器件封装密度方面具有巨大潜力。将二维芯片布局垂直堆叠到多层三维架构中，可使柔性/可拉伸电子器件有效实现双倍芯片集成，缩短结构单元之间的连接距离，加快系统性能，提高并行处理能力，并实现功能多样化。这种将多层电子元件和电路垂直集成在单一柔性基板上的 M3D方案，也将为开发功能更强、外形更小巧的柔性/可拉伸多功能电子器件提供重要途径。与设计空间受限的传统单层结构相比，M3D集成器件结构提供了更大的灵活性和可伸缩性，实现了高集成度，以适应最先进的设计目标，如皮肤舒适度、微型化和多功能性。
M3D 集成柔性/可拉伸系统可将各种纳米结构元件集成到单一可变形平台中。具体来说，包括 0D、1D 和 2D材料在内的各种低维纳米结构已被用于设计和制造柔性可拉伸智能传感系统，该系统由传感器、存储器和逻辑电路等有源元件/层组成，采用垂直堆叠的 3D 集成方案，如图 1 所示。M3D方案具有减少互连长度、改善信号传播和提高器件密度等优势。更具体地说，这些关键元件的垂直堆叠有利于优化空间利用，实现高效信号路由，同时保持系统的机械灵活性或可拉伸性。由低维纳米结构组成的系统可充分利用单片三维集成和机械可变形性的优势，从而制造出紧凑、轻质、高性能和适应性强的电子设备，因此在可穿戴医疗监控、电子皮肤、可拉伸显示器、智能纺织品和软机器人技术中得到广泛应用。
研究成果
柔性/可拉伸电子器件具有超薄设计、轻质结构、出色的机械坚固性和保形性等特点，在医疗保健、先进机器人技术和人机界面技术方面具有前所未有的潜力，因而备受关注。越来越多具有优异机械、电子和/或光学特性的低维纳米结构正被开发用于柔性/可拉伸电子器件以满足信息传感、处理和互动环路的功能和应用要求。与设计空间受限的传统单层形式相比单片三维(M3D)集成器件结构为电子器件提供了更大的灵活性和可伸缩性，实现了高集成度，以适应最先进的设计目标，如皮肤舒适度、小型化和多功能性。低维纳米结构具有体积小、特性独特、柔性/弹性适应性强以及有效的垂直堆叠能力等特点，推动了 M3D 集成柔性/可拉伸系统的发展。在这篇综述中，北京理工大学沈国震教授等人总结了半导体、互连和衬底材料中的典型低维纳米结构，并讨论了用于智能传感和数据处理的柔性/可拉伸器件的设计规则。此外，还回顾了三维集成的人工传感系统，重点介绍了柔性/可拉伸电子器件在高密度、高能效和多功能性方面取得的进展。最后，讨论了低维纳米结构的设计和优化所涉及的技术挑战和先进方法，以实现单片三维集成柔性/可拉伸多感官系统。相关报道以“Low-dimensional nanostructures for monolithic 3D-integrated flexible and stretchable electronics”为题发表在Chemical Society Reviews期刊上。
图文导读
Fig. 1 Schematic diagram of low-dimensional nanostructures for monolithically 3D-integrated flexible and stretchable electronics.
Fig. 2 Low-dimensional semiconductor materials in flexible/stretchable electronics.
Fig. 3 Typical electrode/conductor materials in flexible/stretchable electronics.
Fig. 4 Typical substrate materials for flexible and stretchable electronics.
Fig. 5 Structural designs for stretchable electronics.
Fig. 6 Three types of flexible sensors.
Fig. 7 Applications of flexible/stretchable sensors in skin-interfaced electronics.
Fig. 8 Matrix designs of flexible sensor arrays.
Fig. 9 Low-dimensional nanostructured devices for information processing.
Fig. 10 Neuromorphic sensorimotor loop.
总结与展望
利用各种低维纳米结构和材料，通过垂直堆叠高度集成的软电子器件层，可以实现多功能柔性/可拉伸电子系统。M3D集成电路将柔性或可拉伸材料与三维几何形状结合在一起，采用微/纳米加工或印刷技术在单一基板上制造，从而使器件能够弯曲、折叠、拉伸或以其他方式变形而不丧失功能。与传统电子器件相比，M3D 柔性/可拉伸器件具有多项优势，包括高性能、可扩展性和多样性。它既能达到与传统集成电路相同的性能水平，又能保持其柔性或可拉伸性，便于扩展和集成到现有的电子系统中，并能适应各种器件设计，实现更大程度的定制化和多样化应用。本综述总结了典型的低维纳米结构，包括半导体、电极和对底材料，并说明了信息传感、处理和交互设备对基本材料的要求。讨论了用于智能传感和数据处理的柔性/可伸缩设备的设计规则。M3D 方案用于推动柔性/可拉伸电子设备的发展，展示了其高密度、高能效和多功能的优势。然而，要开发智能柔性/可拉伸 M3D 电子系统，还需要解决一些关键的技术难题，包括：1)低维纳米结构和材料的可控生长和转移印刷；2)M3D集成过程中高度可拉伸结构和垂直多层膜的建模和设计；3)开发 M3D 节能传感系统，实现传感计算、记忆和/或执行功能的融合。这些系统旨在满足用于智能电子皮肤和医疗保健系统的新型M3D体区传感器网络的预期要求，包括高空间密度、多模态传感、诊断和治疗功能的闭环集成、个性化配置和其他先进功能。
材料准备
低维纳米结构和材料，包括 0D QDs、1D CNTs、2D 石墨烯、2D MoS2 和 3D 钙钛矿，作为功能性半导体材料、导电材料或基底材料，已在柔性和可拉伸电子器件的新兴应用领域得到广泛开发。自下而上的技术可以利用高产和多样化的低温工艺生产出多种高质量的低维纳米结构(如催化生长超薄 Si NW，用于 FET 中的半导体一维通道)。这种技术可用于构建先进的传感器、存储器和场效应晶体管逻辑电路。在为 M3D 集成柔性/可拉伸电子器件开发可用材料时，不仅要考虑其功能特性 (如出色的传感能力)，还要考虑其弯曲或拉伸的机械特性。垂直堆叠多层材料厚度的增加会降低柔性，因此需要合理设计低维纳米结构，以减少层间厚度，提高 M3D 结构的柔性。M3D 集成系统中使用的材料应具有合适的杨氏模量，以平衡由软硬材料组成的多层之间的机械性能。此外，M3D 集成系统还可部署一系列物理、化学和/或生物传感功能。对各种刺激的检测需要很高的灵敏度，因为多个信号会导致去耦干扰。为确保准确性，开发能对特定刺激做出反应的纳米材料至关重要。此外，应开发晶圆级的低维材料合成方法 (例如，在 8至12英寸的大型晶圆上生长二维材料，且均匀性好、质量高)，以确保在 BEOL 制造过程中与硅电路兼容。此外，有必要开发新的低维材料系统(如 ODCNT 和2DMoS2)和灵活的集成技术以提高器件/系统密度实现 M3D集成系统的新功能。
器件设计
开发本征可拉伸材料或几何工程结构对于实现软性和刚性材料的可拉伸性都很有利。柔性可拉伸电子器件的材料和结构设计，包括本征拉伸性、屈曲、叽里格米、岛桥、蛇形图案和三维架构，已被用于最大限度地减少变形过程中的应力。为了设计本征可拉伸器件，人们采用了各种方法，例如减少用作基质的刚性骨架和侧链的数量，加入非共价交联剂以促进应变过程中的能量耗散，以及利用由少量相似或相同重复单元组成的无定形低聚物。另一方面基于变分原理的数学建模框架将几何非线性和缩放效应考虑在内，并与电场相结合，用于优化可拉伸设备的结构设计。通过数值求解，可以建立可拉伸结构的力学模型，预测各种条件下的变形和应力场，例如通过平面外弯曲和扭曲变形释放总应变能的横向屈曲，为设计影响可拉伸结构性能的关键参数提供物理见解，从而优化可拉伸结构，使其具有更好的可拉伸性更高的刚度和更好的一致性。此外，在考虑不同器件单元 (如传感器、存储器和计算单元的不同工作原理时，应探索涉及材料选择、器件结构和制造工艺的器件和电路协同设计，以实现 M3D 方案中的高性能、低功耗、高密度和多功能柔性可拉伸电子系统。
制造技术
M3D 集成系统的制造工艺需要与微/纳米制造技术有良好的兼容性，还需要使用新颖的制造方法，如在软性和弹性基底上的印刷技术。一方面，M3D 方案中的垂直堆叠多层板需要完美的层间对齐和连接 55。这可以通过逐层构建、开发基于精度的多层板对齐方法以及使用优良的层间粘合剂(如焊料)来实现，以确保互连电路的电气和机械稳健性。此外，柔性和可拉伸通孔的开发对于确保 M3D 集成电子元件的电路路径至关重要。另一方面，可通过各种印刷技术，包括喷墨印刷、丝网印刷或凹版印刷，在柔性塑料板上垂直堆叠 M3D 配置的功能层。此外，应开发基于低维纳米结构(如一维NW和二维材料)生产柔性电路的新型印刷技术，以集成晶体管、传感器、存储器和其他元件，从而制造出轻便且无处不在的可穿戴电子设备。一旦提出并优化了制造工艺和方法，这些系统将能够承受各种变形，包括弯曲、扭曲和拉伸。
系统集成
M3D 方案在第三维增加了更多的功能层，有助于在低温条件下实现更高的系统集成和新型柔性电路的多功能性。新型 M3D 节能传感系统利用低维纳米结构实现了传感、计算、记忆和/或驱动的卓越功能，具有高密度、节能和多功能的特点。在集成各种功能组件时，集成多种类型的传感器将增强传感系统的多模态传感功能。为进一步同时实现协同传感和反馈可将传感器与执行器连接起来，形成闭环传感系统。此外，还可以使用直接多层微纳米制造或逐层转移印刷等技术来构建多层功能组件。开发“自下而上”功能多层膜的三维垂直互连需要利用通孔工艺，这是多层膜电气连接的关键技术。此外，优化器件结构和功能多层膜的自上而下“布局对于传感器、存储器和计算单元的有效运作也是必要的，这样才能实现多感官信息处理，使器件以三维架构组装在复杂的表面上。值得注意的是，要实现高密度、高能效和多功能的 M3D集成传感系统，必须解决结构分层、电气串扰、绝缘泄漏、热干扰和电源等技术难题。此外，包括人工神经网络和机器学习在内的尖端人工智能算法将提取处理和分析传感数据，同时评估 M3D 集成传感系统的新兴智能边缘应用。
扩展应用
M3D一体化传感系统具有高密度、高能效和多功能等特点，将在医疗保健监测、可穿戴设备、VR/AR、智能机器人和人机界面技术等领域得到广泛应用。例如，个性化智能三维集成贴片可用于监测无创多功能生理信号和汗液分析。可拉伸传感器网络的 M3D 集成可实时记录各种身体健康信号，如心电图、体温、脉搏、血压和血糖。先进的人工智能算法将用于分析获取的感知数据，以预测和评估个人的健康状况。M3D 集成设备架构在电子设备中表现出更大的灵活性和可伸缩性，实现了高水平的集成，以适应最先进的设计目标，如皮肤舒适度、小型化和多功能性。这种由各种低维纳米结构组成的系统在开发智能电子皮肤、智能医疗保健、高分辨率显示屏和人机界面方面具有重要价值，并能拓展物联网和人工智能的应用范围。
文献链接
Low-dimensional nanostructures for monolithic 3D-integrated flexible and stretchable electronics
DOI: 10.1039/d3cs00918a
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