Nature—可伸缩设备的即插即用组装的通用接口
Nature
一作：Ying Jiang 和Shaobo Ji等
通讯作者：鲍哲南
作者简介：美国国家工程院院士、美国艺术与科学院院士、美国国家发明家院士。K.K. Lee化学工程教授，也是斯坦福大学化学教授和材料科学与工程教授。
发表期刊：Nature
https://doi.org/10.1038/s41586-022-05579-z
文章摘要
可拉伸混合装置实现了高保真植入式和皮肤上生理信号的监测。这些设备通常包含符合人类机械要求的软模块和软机器人，包含硅基微电子元件的刚性模块和保护性封装模块。为了使这样的系统具有机械适应性，模块之间的互连需要承受应力集中，这可能会限制其拉伸并最终导致脱粘失效。在这里，我们报告了一个通用接口，可以可靠地将软，刚性和封装模块连接在一起，以即插即用的方式形成坚固且高度可拉伸的设备。该界面由互穿聚合物和金属纳米结构组成，通过简单的按压连接模块，无需使用浆料。它的形成用双相网络增长模型来描述。通过该接口连接的软-软模块分别实现了600%和180%的机械和电子拉伸性。软模块和刚性模块也可以使用上述接口电子连接。采用该接口的软模块封装具有强粘结性，界面韧性为0.24N mm−1。作为概念验证，我们使用该接口组装可拉伸设备，用于体内神经调节和皮肤肌电图，具有高信号质量和机械阻力。
科研一席话
背景介绍
可拉伸混合装置通过将几个模块连接在一起组装(图1a)。它们可以分为三种基本类型:软模块，机械匹配人类或软机器人的组织/皮肤，刚性模块。这些模块通常是独立制造的，然后使用商业导电浆料进行组装。挑战在于，由于浆料和模块之间的机械不匹配，组装的连接在变形下会出现界面破坏，极大地限制了可伸缩电子系统的复杂性和鲁棒性。虽然已经开发了全软电子(没有刚性Si组件)，以消除界面上的机械不匹配。然而，硅基组件仍然是信号处理和无线通信所必需的。
在这项工作中，作者创造了一种双相纳米分散(BIND)接口，可以以即插即用的方式可靠地将软、刚性和封装模块连接在一起，而无需使用浆料(图1b)。任何带有BIND接口的模块都可以简单地面对面按压在一起，在不到10秒的时间内形成BIND连接(图1c)。通过热蒸发金(Au)或银(Ag)纳米粒子，在自粘的苯乙烯-乙烯-丁烯-苯乙烯(SEBS)热塑性弹性体(广泛应用于可拉伸电子的软基)内形成互穿纳米结构，制备了BIND界面。靠近SEBS基质表面的纳米颗粒形成一个双相层(大约90纳米深)，其中一些纳米颗粒完全浸入其中，而另一些则部分暴露(图1b插入)。这种界面结构在表面产生了暴露的SEBS和Au，并在基体内部产生了互穿的Au纳米颗粒，这为坚固的BIND连接提供了连续的机械和电子途径。
机电性能：通过将两个BIND接口按在一起来测试软性BIND连接。使用商业浆料，如ACF胶带，铜(Cu)胶带，碳胶带和四种银浆料连接聚二甲基硅氧烷(PDMS) -Au衬底作为对照。与之相比，BIND连接的电拉伸性能提高了近3倍(180%)，机械拉伸性能提高了近10倍(600%)(图1d和扩展数据图1e-i)。即插即用的BIND连接非常容易形成和使用，只需手指按压不到10秒。这是因为挤压时间、压力和剥离方向(搭接剪切或90°剥离)对连接件的粘附强度影响不大(扩展数据图3a-c)。有切口的BIND连接仍然可以拉伸到500%，显示出抗撕裂的品质(扩展数据图3d-g)。与软-软连接类似，软-刚性BIND连接也显示出相对电阻变化较小(图1e)，电气(200%)和机械(800%)拉伸性高于商用导电浆料连接(扩展数据图4e)。BIND接口也可以强连接封装模块。通过将SEBS封装层压在BIND接口上制成软封装BIND连接，并进行180°剥离测试(图1f)。
图1 |可拉伸混合装置的BIND连接。a、原理图显示可拉伸混合器件通常由三个基本模块(封装、软模块和刚性模块)通过模块化接口组装而成。b、BIND接口示意图。放大后的图(右)显示了暴露的SEBS和Au，而互穿的纳米结构提供了连续的机械和电途径。c、不同模块间的BIND连接。软软连接两个BIND接口。软刚性涉及一个BIND接口连接到另一个在刚性/柔性基板上制造的BIND接口。在软封装中，可以对压在BIND接口上的封装材料进行图案化处理，以暴露BIND接口的某些部分。d、与商业膏体相比，软-软BIND连接(重叠区域5毫米宽× 10毫米长)显示出更大的电气(180%)和机械(600%)拉伸性。误差条是4-5个样本的标准差。e，软刚性BIND连接通过将一个BIND接口与在PI基板上制造的另一个BIND接口按下获得，其电拉伸性为200%(相比之下，使用商用ACF胶带将软PDMS与PI连接的传统(conv.)连接约为67%)。f，软封装BIND连接，将SEBS封装层(大约100 μm厚)压在BIND接口上，显示出更大的剥离力平台(0.12N mm-1）相比于在PDMS - Au接口上封装PDMS形成的传统连接(0.002 N mm−1)。
结构分析：粘附原子力显微镜(AFM)映射显示BIND界面表面暴露的聚合物和金属相。作者发现聚合物与金属相的比例会影响界面的宏观电学和力学性能。过量的聚合物相导致高粘接性但不导电的界面，而缺乏聚合物相则使界面不粘接性(图2)。
图2 | BIND界面及连接结构分析。a，粘附力AFM映射显示BIND界面(中间)表面同时暴露了聚合物(浅棕色)和金属(深棕色)相。非导电界面(左)的表面聚合物与金属的比例很高，而非粘附界面(右)的表面聚合物与金属的比例很低。比例尺，100纳米。b，模量AFM映射显示，从非导电界面(左)到BIND界面(插图中，放大视图)和非粘附界面(右)，聚合物与金属的比例呈下降趋势。比例尺，400 nm;插入比例尺，100 nm。c，界面表层、互穿层和底层示意图(上)以及AES原子浓度(下)显示，Au纳米颗粒呈互穿网络分布。非导电界面中的金纳米颗粒分布稀疏，而非粘附界面中的金纳米颗粒在表面密集堆积。d,e, Auger深度剖面显示BIND界面的互穿层为75% Au和25% C (d)， Au的穿透深度约为70个蚀刻周期(e)。f，所有界面的表面和横截面薄片电阻与聚合物与金属的比例一致。g、与传统的PDMS-Au接口不同，BIND接口可以承受透明胶带剥离，其电阻变化较小。d中的小提琴图，e、g中的箱形图来自3-7个样本(中线/空心点，中位数;盒限，上下四分位数和须，1.5×四分位数范围)。f中的误差条是来自三个样本的标准差。
BIND装置用于体内神经调节：为了演示BIND连接在不同模块的即插即用组装中的实用性，使用它们构建了用于体内神经调节的可拉伸设备。用于此类精密任务的设备需要一个超薄的软模块，可以紧贴神经(或肌肉)，而一个厚的软模块则可以坚固地布线。我们通过即插即用的BIND连接将超薄适形模块连接到厚接线模块，其中两个模块都覆盖有BIND封装层(图3a)，构建了BIND装置。对于体内神经调节，在移除支撑层之前，BIND电极的超薄端滑入神经或肌肉下，折叠并按压以固定电极(图3b)。
BIND电极包裹着不同大小的组织，包括腓总神经、坐骨神经、腓长肌、大脑皮层和膀胱壁。完全厚的一体片电极不能保形包裹肌肉(或神经)，留下可能导致信号丢失的大间隙，而完全超薄的电极很容易在布线区域皱褶并引起干扰(图3c)。虽然这三种电极都能成功地检测到大鼠腿部腓骨长肌皮下复合肌肉动作电位(CMAP)(图3d)，但BIND电极显示出最低的基线噪声和最高的信噪比(图3e)。BIND电极的记录显示了一致的刺激伪影和诱发的CMAP信号(图3f)。此外，在体内经常遇到的机械干扰，如触摸和拖动，对BIND电极的性能影响很小。这些结果表明，BIND接口显示出显著增强的信号质量。使用一个BIND电极刺激腓总神经，电流刺激后记录的CMAP信号在达到饱和前呈增加趋势(图3g)。将一个四通道BIND电极放置在大鼠大脑皮层上可以进行皮质电图(ECoG)记录。癫痫大鼠在ECoG频率范围内的振幅和功率高于健康大鼠(图3h)。BIND电极传输电脉冲引起膀胱收缩，从而通过外部压力传感器测量排尿(图3i)。
图3 |通过即插即用BIND连接组装的体内神经调节可拉伸装置。a、BIND电极装置原理图，由一个超薄的保形电极模块、一个较厚的布线模块和两个在接触区域有暴露的封装层组成。b、将BIND电极应用到腓骨长肌上，需要将电极滑动到肌肉下方并折叠起来粘附。c、BIND电极用坚固的接线模块包覆组织。整片厚度的电极不会紧紧地包裹在组织上并留下空隙，而整片超薄电极很容易卷曲。d，三个电极均成功记录了大鼠小腿腓骨长肌的CMAP信号，用双通道PI电极刺激其腓骨神经。e, BIND电极的CMAP记录显示最低的基线噪声和最高的信噪比。均方根。f, BIND电极记录一致显示刺激伪影和诱发CMAP的模式。g，使用另一个BIND电极刺激腓总神经后，通过双通道(CH1和CH2) BIND电极获得腓长肌CMAP记录。h，癫痫大鼠皮层的ECoG记录在ECoG频率范围内的功率高于健康大鼠。1、当膀胱壁上的BIND电极刺激膀胱肌肉收缩并释放尿液时，膀胱压力增大。e,f中的误差条是10个峰的标准差。比例尺a为1cm, b、c为5mm。
BIND装置用于21通道皮肤肌电图：作者进一步组装了一个21通道皮肤肌电(EMG) BIND装置，由五个模块组成:超薄保形电极、粗布线、PI PCB和两个封装层(图4a)，所有五个模块都是单独制造的，并使用BIND连接以即插即用的方式集成(图4b)。皮肤上的肌电图电极通常会在连接点受到压力或应变等机械干扰。这种集中的应力常常导致噪声信号和/或电极失效。BIND电极可以抵抗这种干扰。当用镊子钳对连接施加压力时(图4c)，来自BIND电极的信号保持清晰 (图4d)。具体来说，BIND电极中的伪影比对照电极小，这是由按压(0.03 vs 0.24 mV)或释放(0.12 vs 0.80 mV)引起的(图4e)。此外，BIND电极在握拳前(20.9 dB)、握拳期间(17.2 dB)和握拳后(20.3 dB)表现出较高的信噪比，表明该电极在压力下可靠地收集信号，并在压力后恢复良好(图4f)。此外，21通道BIND电极可以绘制各种手势的肌电图信号，包括手部运动(握紧、张开、抬起、弯曲)、手指运动(单个手指伸展)和不同程度的最大自主收缩(图4)，它在水下也能很好地抵抗机械干扰（图4g）。
图4 |使用即插即用BIND连接组装的21通道皮肤肌电图电极阵列。a、肌电电极阵列示意图，其中超薄电极模块、粗接线模块、PI PCB模块、封装模块通过BIND连接组装。b，人体手臂上的肌电图电极阵列(左上)和21通道电极图案(右上)的照片。虚线框对应下图柔软、软软、软封装BIND连接的放大图。c、使用镊子夹之前(上)和之后(下)BIND连接的照片。d，按下和释放布线与PCB模块之间的连接时，由acf连接的控制电极和BIND电极获得的21通道平均肌电信号。圈出的数字表示不同的压制阶段。黄色区域表示握拳动作。e，与对照电极相比，BIND电极显示出较低的压力(0.03 vs 0.24 mV)和释放(0.12 vs 0.80 mV)伪影。f，来自BIND电极的信噪比在(17.2 dB)和(20.3 dB)按压期间基本保持，而控制电极在按压期间信号损失(- 0.06 dB)，按压后恢复较差(7.56 dB)。g,h，照片(上)和21通道肌电信号(下)在空中握紧手势(g)和食指在水下伸展(h)的强度轮廓图。e,f中的误差条是21通道的sd。e、f中圈出的数字对应于d中的压制阶段。
结论：以上实验表明，BIND连接可以以即插即用的方式将各种模块组装成复杂的可拉伸设备，具有高质量的信号和抗机械干扰的能力。通过即插即用BIND接口，构建具有不同功能和复杂性的可拉伸混合设备现在变得简单快捷，为皮肤和植入式人机交互提供了无限的选择。
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