广东工业大学AFM：构建壳聚糖基同源凝胶/固态协同电解质，实现锌阳极重复再生

水系锌金属电池被认为是下一代储能技术的理想候选电池。然而，由于严重的寄生副反应，低锌利用率（ZUR）和有限的循环寿命仍然阻碍着它的商业应用。

近日，广东工业大学李成超教授、Zhipeng Wen受伤口愈合过程的启发，开发了一种创新的电极恢复技术，通过设计壳聚糖基同源凝胶/固态协同电解质，对锌阳极进行重复再生，从而提高综合锌利用率并延长循环寿命。所设计的协同电解质由质子化壳聚糖凝胶电解质和锌壳聚糖固态电解质组成，具有优异的锌离子扩散能力和较低的自由水活性，从而实现了无枝晶锌沉积和HER抑制。此外，通过质子中和与锌离子络合，配制的电解质还能消除界面缺陷和寄生副产物，从而实现锌阳极的再生。因此，凝胶/固态协同电解质可在4000次循环中显示出可逆的锌沉积/剥离化学性质，平均库仑效率高达 99.8%，并且在极端条件下（20 mA cm-2，31.5%的锌放电深度）通过四次电极恢复实现了97.4%的综合ZUR，显著高于无再生的锌电极（11.8%）。此外，定制协同电解质与I2阴极的耦合进一步证明了其优越性，并实现了令人印象深刻的36000次稳定循环。

文章要点：

1. 这项工作受伤口愈合四个阶段（止血过程、炎症过程、增殖过程和重塑过程）的启发，报告了一种新型电极恢复技术，该技术由壳聚糖基同源凝胶/固态协同电解质实现，可通过锌阳极的重复再生延长循环寿命并提高锌综合利用率（CZUR）。

2. 所设计的协同电解质由质子化壳聚糖凝胶电解质和锌壳聚糖固态电解质组成，具有优异的锌离子扩散能力和动态界面调节能力，可实现非树枝状锌沉积和HER抑制。

3. 通过质子中和与锌离子络合，配制的电解质还能抚平界面缺陷，消除寄生副产物，从而实现锌阳极的再生。

4. 得益于电极恢复效应，凝胶/固态协同电解质可在4000次循环周期内显示出可逆的锌沉积/剥离化学反应，平均库仑效率高达99.8%，并且在极端条件下（20 mA cm-2、31.5% Zn DOD），通过四次电极恢复过程的迭代，CZUR集成度达到 97.4%。此外，作者还通过添加质子化-CS电解液抑制了Zn-NH4V4O10全电池的容量衰减，这证实了电极修复技术在实际电池应用中的前景。另外，定制电解质与I2阴极的耦合进一步证明了其优越性，并实现了令人印象深刻的36000次稳定循环。这种设计策略为改进CZUR和促进AZIBs的市场化提供了新思路。

图1 电极回收技术的可持续性潜力和机理说明以及质子化壳聚糖电解质的表征

图2质子化壳聚糖电解质和锌阳极的相互作用

图3质子化壳聚糖电解质的抗腐蚀、抗枝晶和电化学性能

图4 全电池性能

原文链接：

https://doi.org/10.1002/adfm.202313150

转自：“高分子科学前沿”微信公众号

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