单一材料内实现全天候光驱动CO2资源化利用 ǀ NSR

以下文章来源于中国科学杂志社 ，作者《国家科学评论》

将CO2转化为高附加值燃料，可满足能源需求，同时消减大气CO2总量，但CO2转化过程须有能量投入，而洁净、可再生的太阳能是驱动CO2资源化转换的理想动力源。目前的太阳光驱动CO2资源化转换技术主要依靠光诱导催化剂产生还原性电子，实现对太阳能的化学利用，此类还原性电子的寿命处于亚皮秒至秒量级，一旦光照停止，CO2的转化便会迅速中断。地表太阳辐照强度受昼夜更替和天气变化影响，在夜间或阴雨天迅速降至接近零，限制了太阳光驱动CO2资源化转化的应用。

为突破上述局限，中国科学院地球环境研究所黄宇研究员团队联合中国科学院大气物理研究所曹军骥研究员团队和中国科学技术大学熊宇杰教授团队，提出全天候太阳光驱动CO2资源化转换新思路，并首次在单一材料内实现全天候太阳光驱动CO2资源化利用。相关成果近期以“Sustainable all-weather CO2 utilization by mimicking natural photosynthesis in a single material”为题发表于《国家科学评论》（National Science Review，NSR），黄宇研究员、曹军骥研究员和熊宇杰教授为论文共同通讯作者。

研究团队受自然光合作用启发，建立了解耦太阳光吸收过程和CO2催化转化过程，实现太阳能的全天候化学利用和CO2资源化转化的新途径。自然光合作用可分为两个阶段：依赖光照的光反应与不依赖光照的暗反应。在光反应过程中，植物利用阳光合成还原性中间体（NADPH和ATP），而在随后的暗反应中，这些中间体参与反应，将CO2逐步转变为碳氢化合物（图1a）。研究团队意识到，可以借鉴这一自然界的智慧，设计光照条件下储存还原性物质的催化剂，在无光照时，释放这些储存物质来驱动CO2转化反应。热力学上，通过质子/电子途径将CO2还原成CH4是一个放热过程（ΔG = －113 kJ/mol），即特定条件下，该反应能够自发进行。因此，如果光照期间能在催化剂中存储还原性的电子和质子，全天候CO2转化为CH4具有理论可行性。

基于这一设想，研究团队设计了一种Pt-WO3型催化剂。在光照过程中，W元素能够从六价转化为五价，实现电子储存；而Pt位点则能够分解水产生氢原子，并将氢原子溢流至WO3的表面上和孔道结构中，实现氢原子储存（图1b）。为验证该技术在实际环境的可行性，团队并构建光反应与暗反应相结合的反应装置（图2），在自然光照条件下进行了为期15天的CO2还原实验。测试结果显示，该装置在夜晚、阴雨天均能有效转换CO2，即该催化系统能够适应昼夜交替和短期天气波动，成功实现单一材料内全天候太阳光驱动CO2资源化利用的新突破。

转自：“知社学术圈”微信公众号

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