研究背景
开发能够检测温度变化和外部压力等多种物理刺激的类肤传感器对于促进人机交互、机器人技术和医疗保健至关重要。与其组装多个单一功能的传感器来实现多刺激检测，不如使用单一活性材料创建一个单一的多功能传感设备，这是满足高集成度和微型化要求的一种有前途的方法，尽管它相当具有挑战性。最近的研究进展表明，通过利用同时具有热电和压阻特性的热电材料以及引入创新的结构设计，可以同时感应温度和压力刺激而不受干扰、要实现有效的温压双模传感，理想的热电材料应具备：(1)高塞贝克系数(ST)，以产生可检测的热感应电压；(2)低热导率以保持材料上稳定的温度梯度(T)和恒定的输出电压；(3)高电导率，以促进有效的电流传输，(4) 设计良好的结构特征，以触发电阻随外部压力而变化。虽然已开发出许多有效的高 ST 值热电材料，如碳材料、导电聚合物和导电金属有机框架用于温度和压力双模传感，但它们很难同时实现低热导率和高导电率，导致温度灵敏度和输出信号稳定性之间的权衡，难以实现超高传感分辨率。此外，传统热电材料的加工困难可能会带来成本和可扩展性问题，这将进一步限制其在大规模传感元件中的应用。
尽管MXenes在压力传感方面取得了这些成就，但其在热电温度传感方面的潜力尚未得到很好的发掘，这主要是因为MXenes薄片的带隙较窄且载流子浓度较高，导致其 ST 值相对较低。不过，MXene 能否用于制造高性能的热电温度传感装置仍有待确定，而答案对于拓宽 MXene 的应用范围具有重要意义，并可能带来可靠的温压双模传感解决方案。在所有MXene 中，Ti3C2Tx MXene尤为有望用于温压双模传感，因为它神奇地结合了金属导电性(>5000S cm-1)、亲水性表面和相对较低的面内热导率。
当 Ti3C2Tx MXene 被设计成三维多孔网络时，其热导率可进一步降低，这将使整个三维结构快速达到稳定的温度梯度，并在受到温度刺激时易于保持，从而确保稳定的热电电压输出。同时，三维 MXene 结构的电阻可在导电网络变形的基础上对压力做出有效响应，有利于热电和压阻应用。更重要的是，Ti3C2Tx MXene 薄片上的亲水性表面分子(如-OH)使其易于加工，从而方便了器件的制造。因此尽管 ST 值较低，Ti3C2Tx MXene 仍有可能为开发具有大规模应用潜力的温度-压力双模传感器提供机会。
研究成果
虽然能同时检测各种物理刺激的类肤传感器在尖端的人机交互、机器人和医疗保健应用中具有相当重要的意义，但它们在使用传统活性材料进行便捷、可扩展和高成本效益生产方面仍面临挑战。新兴的二维过渡金属碳化物 Ti3C2Tx MXene 具有良好的热电性能、类金属导电性和亲水性表面,有望解决这些问题。在这里，北京化工大学李晓锋教授等人通过在弹性和多孔基底上装饰 MXene 片材设计出了皮肤状多功能传感器，可精确检测和分辨温度和压力刺激，而不会产生串扰。由于热电和导电 MXene 与隔热、弹性和多孔基底的结合集成了高效的塞贝克效应和压阻效应因此产生的传感器不仅在温度检测方面具有超低检测限(0.05 K)、高信噪比和出色的循环稳定性，而且在压力检测方面具有高灵敏度、快速响应时间和出色的耐用性。基于令人印象深刻的双模传感特性以及独立的温度和压力检测，多模输入终端和电子皮肤应运而生，在机器人和人机交互应用中展现出巨大的潜力。这项工作提供了一种可扩展的多功能触觉传感器制造方法，可精确检测和区分温度和压力刺激。相关研究以“Ti3C2Tx MXene-Based Multifunctional Tactile Sensors for Precisely Detecting and Distinguishing Temperature and Pressure Stimuli”为题发表在ACS Nano期刊上。
图文导读
Figure 1. (a) Schematic illustrating the fabrication of MCP foam. Photographs showing (b) pristine PDMS foam, (c) CS@PDMS foam, (d)MCP foam, and (e) as-assembled MCP sensor. SEM images of (f) pristine PDMS foam and (g, h) MCP foam. EDS mapping images of the (i)Ti, (j) C, (k) O, and (l) F elements of the MCP foam.
Figure 2. (a) Output voltage as a function of temperature gradient for the MCP sensor. (b, c) Simulations on temperature and potential distributions of the sensor under various temperature gradients. (d) Response of the MCP sensor to different temperature gradients. (e)Long-term temperature sensing stability of the MCP sensor. (f) Voltage outputs of the MCP sensor at a subtle temperature gradient of 0.05K. (g) Response of the MCP sensor to the finger touch by two different testers (insets: infrared images showing the temperature distribution of fingers). (h) Response time of the MCP sensor to high-temperature and low-temperature stimuli.
Figure 3. (a) Electrical resistance changes as a function of pressure and pressure sensitivity of the MCP sensor. (b) Simulation results showing the stress distribution of the sensor under different pressures. (c, d) Normalized resistance changes of the sensor under different pressure stimuli. (e) Sensing response time of the sensor to an applied pressure. (f) Normalized resistance changes of the sensor under a dynamic pressure of 40 kPa with different deformation frequencies. (g) Normalized resistance changes of the sensor over 5000compression−release cycles.
Figure 4. (a) Output voltages of the MCP sensor with increasing pressure at different settings of ΔT. (b) Seebeck coefficients of the MCP sensor at different pressures. (c) Simulations on the potential distributions of the sensor under both pressure and temperature stimuli. (d, e)Pressure sensing performance of MCP sensor under different ΔT. (f) Atomic structure of MXene viewed in different directions. Energy band structures of MXene under different pressures: (g) 0, (h) 100, and (i) 200 kPa.
Figure 5. (a) Schematic illustrating the demonstration of using an MCP sensor array to mimic skin for dynamic temperature−pressure sensing and corresponding mapping results showing the (b) temperature and (c) pressure distributions in real time. (d) Schematic illustration of the design of a multimode input terminal based on the MCP sensor array. Multichannel voltage outputs/resistance changes of the multimode input terminal to recognize the input message of “12589” by different input modes: (e) touching, (f) pressing, and (g)noncontact sensing. (h) Flowchart of the CNN-based machine learning algorithm for letter classification. (i) Recognition results of the multimode input terminal after training, showing an overall accuracy of 100%.
Figure 6. Photographs and SEM images of different low-cost substrates before and after MXene functionalization: (a) LS sponge, (e) PU sponge, (i) MA sponge, and (m) SF. Voltage output versus temperature gradient for different sensors: (b) MXene@LS, (f) MXene@PU, (j)MXene@MA, and (n) MXene@SF. Responses of (c, d) MXene@LS, (g) MXene@PU, (k) MXene@MA, and (o) MXene@SF to temperature stimulus for 20 cycles. Stable temperature−pressure dual-mode sensing performances of (h) MXene@PU, (l) MXene@MA, and (p)MXene@SF sensors.
总结与展望
为了方便、可扩展和经济高效地生产集温度-压力传感于一体的类肤传感器，作者使用Ti3C2Tx MXene 作为单一活性材料，在多孔和弹性基底的辅助下制造出了多功能 MCP传感器。具有高度连续的 MXene 网络和多孔结构的 MCP 传感器兼具高效热电和压阻特性对温度变化和压力刺激高度敏感。MCP 传感器具有令人印象深刻的传感性能，包括用于温度检测的高信噪比、超低检测限 (0.05 K)和出色的循环稳定性，以及用于压力检测的高灵敏度、快速响应时间和出色的耐用性。MCP 传感器对温度和压力的感应功能是相互独立的理论计算揭示了这种信号解耦现象的基本机制。此外，通过利用双模传感机制，利用 MCP传感器创建了电子皮肤和多模输入终端，并开发了一种机器学习算法来训练和区分人机交互输入终端的输入信息，实现了 100% 的高准确率。这项研究将为 MXene 的使用拓宽道路，因为 MXene 在双模温度压力传感应用中表现出优越的可加工性。
文献链接
Ti3C2Tx MXene-Based Multifunctional Tactile Sensors for Precisely Detecting and Distinguishing Temperature and Pressure Stimuli
https://doi.org/10.1021/acsnano.3c04650
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