柔性可逆驱动器，在柔性电子、软体机器人等领域具有巨大应用潜力。混合离子/电子导体柔性薄膜驱动器近年来得到了广泛关注。然而，由于离子和电子的传导依赖于互斥的传导机制，在柔性薄膜或水凝胶中实现高离子/电子导电性耦合，同时兼具高机械强度，是领域内的巨大挑战。
近日，瑞典皇家理工学院（KTH）Lars A. Berglund教授团队李崚湾博士联合KTH Mahiar M. Hamedi副教授、中国海洋大学田维乾副教授以及美国德雷克塞尔（Drexel）大学Yury Gogotsi教授团队合作开发了一种以纳米纤维素为基体材料，具有高离子/电子导电性的高强度复合薄膜材料。该材料可在低电压场（±1 V）产生可逆电渗析致动效应，体积应变达到85%以上。该研究工作题目为“Ultrastrong Ionotronic Films Showing Electrochemical Osmotic Actuation”，目前发表在Advanced Materials上。该项研究涉及材料科学与工程、电化学、机械力学等多个领域学者的交叉合作，其中，瑞典皇家理工学院的Jowan Rostami博士、陈斌博士、Farsa Ram博士、Tobias Benselfelt博士、Torbjörn Pettersson副教授、Lars Wågberg教授、美国德雷克塞尔大学Armin VahidMohammadi博士（现任职于特斯拉）和Kyle Matthews博士参与了该项研究。
该工作提出了一种基于带电、高纵横比的柔性纳米纤维素纤维（CNF）和二维碳化钛（MXene）纳米片自组装复合膜，CNF和MXene在液相自组装过程排列成分层结构，并且在膜平面内高度取向（图1）。MXene纳米片具有良好的电子导电性，与CNF结合形成片层结构和离子通道，实现混合离子/电子导电性、机械强度和吸水性。将复合薄膜置于水中或其它溶液中浸润后可形成力学性能优异的复合水凝胶（图2）。该工作使用数字图形相关技术（DIC）分析复合薄膜及其水凝胶的应力集中现象，探讨增强机理，与复合薄膜相比，复合水凝胶具有更大的断裂拉伸应变和更均一的应变分布（图3）。该复合水凝胶置于NaCl溶液中可以通过快速的电化学充放电实现可逆膨胀/收缩，当电势差为±1 V，充放电时间为120秒时，膨胀率可达85%。该现象的机理解释为电子/离子在水凝胶中的传输导致渗透压的变化，从而驱动水分子吸入或者排出水凝胶，导致可逆体积形变（图4）。
图1：（a）MXene-CNF复合薄膜制备示意图；（b）复合薄膜表面的AFM形貌图；（c）复合薄膜SEM断面结构；（d）X射线衍射二维谱图；（e）一维X射线衍射峰；（f）复合薄膜中的MXene聚集片层结构表观谢勒尺寸。
图2：复合薄膜润胀前后机械性能和混合电子/离子导电性能：（a）纯MXene薄膜，纯CNF薄膜，MXene-60%CNF复合薄膜，小尺寸MXene-60%CNF复合薄膜样品的应力应变曲线；（b）复合水凝胶在水中和1 M NaCl溶液中充分润胀后所含液体比例；（c）MXene-CNF复合水凝胶的应力应变曲线；（d）复合水凝胶的离子导电率及电子导电率；（e）本工作与前人相关研究数据对比：水凝胶的离子/电子混合导电性能与拉伸强度；（f）本工作与前人相关研究数据对比：水凝胶电子导电性能与拉伸强度。
图3：DIC分析结果：（a）MXene和CNF薄膜在拉伸初始状态及趋近断裂时的应力分布；（b）MXene-40%CNF和MXene-60%CNF复合薄膜在拉伸初始状态及趋近断裂时的应力分布；（c）MXene-40%CNF和MXene-60%CNF复合水凝胶在拉伸初始状态及趋近断裂时的应力分布；图中黑色箭头表明材料最终断裂位置。（d）拉伸过程各向异性程度变化曲线，薄膜样品标号为纯MXene薄膜 (1)，MXene-20%CNF (2)，MXene-40%CNF (3)，MXene-60%CNF (4)，MXene-20% CNF (5)，纯CNF薄膜 (6)；复合水凝胶样品标号为MXene-40%CNF (3-wet)，MXene-60% CNF (4-wet)，CNF(6-wet)。（e）（f）复合薄膜及复合水凝胶SEM断面形貌图。
图4：电化学驱动性能：（a）三电极装置和电化学渗透驱动原理图；（b）MXene-CNF复合水凝胶在充放电之后的厚度变化图；（c）不同充放电时间条件下所得水凝胶膨胀比例；（d）充放电过程吸入/排出的水分子量。
该新型复合薄膜兼具良好的机械强度、电子/离子导电性，在软体机器人、人造肌肉等领域存在潜在应用。该论文通迅作者为田维乾副教授，Lars A. Berglund教授和Max Hamedi副教授，第一作者为李崚湾博士和田维乾副教授。
部分作者简介：
Lars A. Berglund教授现为瑞典皇家理工学院（KTH）纤维与聚合物工程系教授，瑞典皇家工程院院士，国际生物纳米复合材料领域知名专家，2023年获国际纤维素与可再生资源材料领域最高奖安塞姆·佩恩奖（The Anselme Payen Award）。迄今已指导博士研究生30余名，在国际知名期刊发表论文150余篇，论文被引用近4万次。
李崚湾博士现为瑞典皇家理工学院Lars A. Berglund教授团队博士后，主要研究方向为高分子/纳米纤维素基复合材料，X射线衍射等。共发表SCI论文30余篇，论文被引用600余次，近年来以第一作者/通讯作者在Advanced Materials，ACS Nano，Carbohydrate Polymers等国际知名期刊上发表论文10余篇。
田维乾博士现为中国海洋大学材料科学与工程学院副教授，入选泰山学者青年专家、山东省优青（海外）、中国海洋大学青年英才工程第二层次。从事纤维素纳米纤丝基柔性结构(力电耦合）电极自组装及应用。共发表SCI学术论文60余篇，以第一作者/通讯作者的成果发表在Advanced Materials（3篇、1篇ESI高被引、1篇前封面）, Nature Communications, Chemical Engineering Journal（2篇）, Journal of Materials Chemistry A（2篇、1篇ESI高被引）, Carbon（2篇）等期刊上，H-index为25，被引2700余次，中国发明专利1。部分研究成果被Nature Reviews Materials 2019, 4(10), 625专题报道，被KTH News, Phys.org等新闻报道。主持国家自然科学基金等项目5项，担任Science Advances, Matter, Advanced Functional Materials, Carbon等10余种国际期刊审稿人，Rare Metals, Battery Energy青年编委。
论文链接：
https://doi.org/10.1002/adma.202301163
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