武汉理工大学麦立强教授、徐林教授《AM》：聚合物结合单分散亚纳米无机簇链实现具有增强锂离子传输的固态电解质

得益于强烈的界面相互作用，有机-无机界面可以增强复合固态电解质（CSE）中的Li+传输。然而，在含有惰性填料的CSE中，Li+非导电区域会阻碍构建高效的 Li+ 传输通道。

近日，武汉理工大学麦立强教授、徐林教授设计并制备了一种具有完全活性Li+导电网络的新型簇链/聚合物（CPCSE），以增强Li+的传输。研究发现，1纳米以下的无机簇链可提供极小的内部Li+非导电区域和丰富的暴露表面原子，从而提供与聚合物链的更多特定界面区域。在此，作者设计了一种兼容的固相萃取剂和混合溶剂体系，以实现亚 1纳米无机簇链在聚合物基体中的单分散，从而避免聚结造成的另一种Li+非导电区域，并构建均匀连续的Li+导电通道，放大界面效应，提高Li+传输效率。得益于上述优点，CPCSE在室温下具有较高的离子电导率（5.2×10-4S cm-1）、较高的Li+迁移数（0.62）、较大的Li+移动分布（50.7%），且采用CPCSE的LiFePO4/Li金属电池和NCM811/Li金属电池具有优异的电化学稳定性。该研究为突破目前有机-无机复合固态电解质研究领域的瓶颈提供了一种新策略。

文章要点：

1. 这项研究为高性能固态锂金属电池制备了一种新型簇链/聚合物链复合固态电解质（CPCSE）。

2. 1 nm以下的无机簇链具有较小的内部Li+非导电区域、较大的长宽比和丰富的暴露表面原子，这为与聚合物链的结合提供了更多的比表面积。

3. 基于此，这项工作设计了一种兼容的SPE和混合溶剂策略，成功实现了无机簇链在聚合物基体中的单分散，从而避免了填料聚结中的Li+非导电区。这种新颖的链复合策略消除了普通惰性填料的原有缺陷。单分散簇链连接形成具有均匀、大尺度、连续有机-无机界面的全活性Li+导电网络，导致锂盐完全解离，并在界面上产生更多可移动的Li+，从而实现 Li+的快速传输。

4. 此外，基于实验和理论计算，作者提出了有机聚合物链沿无机簇链的一维定向分布猜想。

5. 最后，得到了一种室温下离子电导率高、Li+转移数大、移动Li+分布面积大的柔性复合固态电解质膜。在长期循环和倍率循环过程中，CPCSE与锂金属表现出极佳的电化学稳定性。组装后的LiFePO4/Li电池在0.5C和1C条件下分别具有1000次和700次的卓越稳定性。因此，这种方法为无机-有机界面复合材料提高 CSE 的锂离子传输性能提供了一个新的视角。

原文链接：

https://doi.org/10.1002/adma.202303226

转自：“高分子科学前沿”微信公众号

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