ACS Nano | 近红外响应的光催化二氧化碳还原

以下文章来源于ACS材料X ，作者ACS Publications

英文原题：Near-Infrared-Responsive Photocatalytic CO2 Conversion via In Situ Generated Co3O4/Cu2O

作者：Shengjie Bai (白生杰), Wenhao Jing (静文浩), Guiwei He (何贵伟), Chen Liao (廖晨), Feng Wang (王峰), Ya Liu* (刘亚), and Liejin Guo* (郭烈锦)

背景介绍

太阳能驱动高温气固光催化反应是目前比较理想的一种CO2还原转化方式。其核心是利用太阳能直接将CO2和水转化为碳氢燃料和高值化学品。然而现有基于单一半导体光催化剂的CO2还原反应很难有效利用红外波段光子导致太阳能到碳氢燃料的能量转换效率仍然处于较低水平，这是目前CO2还原研究中太阳能到碳氢燃料化学能的转换效率依然无法满足工业化生产的重要原因之一。因此，在保证紫外可见光激发的光电子能量满足CO2还原反应的热力学电势的同时，应该进一步探索新的红外光子利用方式，进而提高太阳能驱动的高效光催化CO2还原反应的能量转换效率。

图1. 全光谱太阳能驱动光催化CO2还原示意图

文章亮点

基于上述背景，西安交通大学的郭烈锦院士团队在国际知名期刊《ACS Nano》上发表了题为“Near-Infrared-Responsive Photocatalytic CO2 Conversion via In Situ Generated Co3O4/Cu2O”的研究文章。作者合成了一种具有三维微纳结构的Co3O4/Cu2O异质结光催化剂，并用它进行了室外太阳光聚光高温气-固光催化CO2还原的性能测试。该光催化剂利用全光谱太阳能的光热耦合效应，原位激活了铜催化剂上的CO2还原反应位点，同时充分吸收了红外光子，增强了光生电子的CO2还原能力，实现了近100%的甲烷选择性。在240摄氏度的热辅助下，甲烷的产率为6.5 μmol/h，太阳能到碳氢燃料的能量转换效率可达1.45%。并且在室外直接太阳光驱动的测试中，该光催化剂表现出良好的稳定性，证明了本光催化体系在太阳光直接驱动CO2还原高选择性生成碳氢燃料的可行性。

图2. 光辅助的开尔文电位显微镜及红外光对表面光电压的强化现象

图3. 红外响应强化光生电子的还原能力

图4. 太阳光聚光高温气-固光催化反应系统示意图及CO2还原性能

总结/展望

本研究通过原位构建Co3O4/Cu2O异质结，实现了近红外光子的有效吸收和电荷传输的强化，从而提高了光催化CO2还原的效率。本研究发现，太阳光的红外波段光子在光催化过程中有两方面的作用：一是它们可以直接激发和分离光生载流子，增强光生电子的还原能力；二是它们可以转化为热能，为气-固光催化CO2还原提供高温环境。本研究探索了太阳光谱中低能长波光子的有效利用和其驱动人工光合作用的潜力，为高效全光谱转化温室气体为资源提供了新的见解。

相关论文发表在ACS Nano上，西安交通大学在读博士研究生白生杰为文章的第一作者，刘亚、郭烈锦为通讯作者。

通讯作者信息：

郭烈锦 院士

中国科学院院士，世界科学院院士，工程热物理与能源利用学家，我国能源动力多相流及氢能学科的主要学术带头人，主要从事能源动力多相流及氢能科学技术研究。现任西安交通大学教授、博导，动力工程多相流国家重点实验室主任，国际清洁与可再生能源研究中心创始主任，西安交通大学新能源科学与工程专业创始及学科带头人，国家自然科学基金项目“能源有序转化”基础科学中心负责人。国际能源光电子学杂志、工程热物理学报副主编。还是国际氢能、国际多相流、国际传热传质、eScience等期刊的编委及顾问编委会委员，ICMHT委员、ICeM通讯委员、国际氢能学会IAHE 7人奖励委员会成员等。以第一完成人获国家自然科学二等奖2项、国家技术发明二等奖1项、首届全国创新争先奖、高等院校“十大科技进展”奖、陕西省教学成果特等奖等。

动力工程多相流国家重点实验室：

http://mfpe.xjtu.edu.cn

西安交通大学国际可再生能源研究中心：

https://ircre.org/

转自：“ACS美国化学会”微信公众号

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