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研究背景
多层压电致动器（MLA）具有结构简单、位移精度高、响应快、驱动力大、无电磁干扰、结构刚度大等优点，被广泛应用于超精密定位/驱动等领域。目前应用于MLA的压电材料主要是铅基压电陶瓷，但是铅元素会严重污染环境，甚至危害人体健康。因此，以应用为导向的无铅压电陶瓷及其器件的开发迫在眉睫。在众多无铅压电体系中，钛酸铋钠（NBT）基压电陶瓷具有大电致应变的特性，是最有希望替代铅基材料应用于MLA中的无铅压电材料之一。尽管大多数NBT块状陶瓷需要大于60 kV/cm的驱动电场来实现大应变，但随着现在流延技术的提升，多层压电致动器的单层介质厚度可以调控到35-50 μm左右，这样只需要大致200 V的外加电压就可驱动器件。然而，随着单层介质厚度的减少，MLA的应变性能也会同时降低。一般来说，具有较大应变特性的多层器件可以减少应用尺寸，同时提升驱动力，使器件能够应用于更多的领域。由于压电陶瓷材料具有强烈的各向异性，在某一晶体方向能够有性能的大幅度提升，其中在<001>的结晶学方向，NBT基压电陶瓷的应变能够大幅度提升。但是，NBT基单晶的合成成本高且生长过程有明显的偏析现象，作为替代的方式，模板晶粒生长法（TGG）是实现类似单晶性质的最有前途的方法之一。但是，使用TGG技术制备织构化NBT基无铅压电致动器目前还没有相关报道。
成果简介
华中科技大学张海波教授团队提出通过晶粒取向工程开发高性能NBT基无铅压电多层致动器，并研究织构化多层器件畴结构、相结构、晶粒取向生长、微观形貌、电学性能、力学性能等的变化。首先提出利用0.75 wt.% Li2CO3和0.75 wt.% CuO助烧剂辅助NaNO3（NN）模板诱导晶粒生长，通过TGG技术和多层共烧技术制备了NBT基<001>取向的MLA。织构化MLA在低烧结温度（1000 °C）下达到了94%的高织构度，并在60 kV/cm时表现出0.46%的应变值，其值达到767 pm/V，约为未织构MLA的2.6倍。织构化MLA应变性能的提升主要归因于基体成分的优化设计以及NN模板诱导的高取向微观结构和晶格畸变。同时，从断裂微观形态方面分析了晶粒取向工程对块状织构化陶瓷和MLA的断裂强度和杨氏模量的影响。另外，为了探索该MLA的实际应用，研究了其温度稳定性和循环稳定性。通过设计和开发NBT基多层压电致动器，该工作为制备高性能多层无铅压电器件使用晶粒取向工程提供了一个新的思路。该研究以“Design and development of outstanding strain properties in NBT-based lead-free piezoelectric multilayer actuators by grain-orientation engineering” 为题，在国际权威期刊《Acta Materialia》上发表。
图文导读
图1：多层压电致动器（MLA）的形貌表征。（a）NaNO3模板的SEM图；（b）排胶后的MLA的微观形貌；（c）排胶后的MLA和烧结后的MLA的宏观
；（d）制备的MLA示意图。
图2：多层压电致动器的取向生长结构表征。（a）不同烧结温度下NBT基织构化MLA的XRD图谱、织构度（F00l）和截面微观结构及其未织构MLA的XRD图谱；（b-c）织构化MLA和未织构MLA的EBSD结果；（d）织构化MLA（上）和未织构MLA（下）的(001)c极图。
图3：未织构和织构化MLA的微观结构及元素分布表征；（a）未织构和（e）织构化的MLA的断面微观结构图，以及对应的（b），（f）背散射
；（c）未织构和（g）织构化的MLA的元素面分析结果，（d）未织构和（h）织构化的MLA的元素线分析结果。
图4：未织构和织构化MLA的电学性能表征；（a）未织构和（b）织构化的MLA的P-E曲线，(c) 60 kV/cm测得的两个样品的P-E曲线对比；（d）未织构和（e）织构化的MLA的S-E曲线，(f) 60 kV/cm测得的两个样品的S-E曲线对比
图5：未织构和织构化样品相结构变化的机理；（a）未织构和织构化样品的精修数据，（b）相变示意图，（c）织构过程中中界面应力和元素扩散示意图
图6：织构化MLA大应变机理。（a）未织构和（b）织构化样品的介电温谱；在100 kHz下非织构和织构MLAs的（c）ln(1/εr−1/εm)随ln(T−Tm)的变化以及（d）1/εr-T(50 - 450 °C)曲线；（e）未织构和（i）织构化样品的TEM图，（f-g）和（j-k）未织构和织构化样品的NR状态到ER状态的演化示意图，“R”是指R3c相的PNRs，“T”是指P4bm相PNRs；（h）未织构和（l）织构化MLAs的P-E和S-E曲线
图7：未织构和织构化的MLA应变性能对比。（a）应变值和（b）值在电场的变化；（c）不同无铅MLA的性能对比。
图8：未织构和织构样品的阻抗和电容性能对比。（a）未织构和（b）织构化的MLA的阻抗图，（c）未织构和织构化的ln(1/R)与温度的Arrhenius拟合；未织构和织构化MLAs的电容和介电损耗随频率的变化
图9：未织构和织构样品的力学性能对比。（a）在加载力测试时未织构和织构化的块状陶瓷的应力-应变曲线，（b）在加载力测试时未织构和织构化的MLAs的应力-应变曲线；（c）未织构和（d）织构化MLA的断裂截面图，（e）未织构和（f）织构化MLA在电极处的断裂截面图
图10：未织构和织构样品的稳定性测试表征。（a）未织构和（b）织构化MLA的温度稳定性及（c）综合对比；（d）未织构和（e）织构化MLA的循环稳定性及（f）综合对比
小结
该工作利用助烧剂辅助烧结，通过TGG技术和多层共烧技术制备了NBT基<001>取向的MLA。织构化MLA在低烧结温度（1000 °C）下达到了94%的高织构度，并在60 kV/cm时表现出0.46%的应变值，其值达到767 pm/V，约为未织构MLA的2.6倍。织构晶粒与NaNbO3模板之间的元素扩散和界面应力增加了样品的离子无序性，改变了NBT晶格的相结构，使弛豫状态稳定于正常铁电相。更强的弛豫特性使得织构化MLA在外加电场下显示可逆的相变。由于高度织构的微观结构和增强的可逆相变的综合影响，织构化MLA的应变性能显著提高，在60kV/cm时的数值达到767pm/V。此外，织构化MLA的阻抗和电容表现出与未织构MLA相似的特性，而杨氏模量和断裂强度则有所下降，这是由于织构化样品中的各向异性特性、沿晶断裂和低密度所造成的。另外，织构化MLA具有出色的热稳定性和抗电疲劳性，所以本工作所研究的NBT基织构化多层压电致动器在广泛的温度范围内具有巨大的实际应用潜力。
作者简介
张海波，华中科技大学，教授，博士生导师，洪堡学者，材料成形与模具技术国家重点实验室教授。主要从事铁电材料及器件的研究工作，日本高知大学、德国达姆施塔特工业大学访问学者，德国洪堡基金获得者，曾作为高层次人才受到德国总统接见。先后主持国家重点研发计划子课题、173计划项目、自然科学青年基金、国家自然科学基金面上项目等基础科研项目十余项，发表SCI论文110余篇，申请专利20余件。
论文链接
https://doi.org/10.1016/j.actamat.2023.118696
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