英文原题：Interpretation of the Recombination Lifetime in Halide Perovskite Devices by Correlated Techniques
通讯作者：Juan Bisquert, Universitat Jaume I, Spain
研究背景
在太阳能电池等半导体光电器件中，载流子的复合寿命是影响器件性能的关键因素之一。目前对于材料本征载流子寿命的测量已经有光学测试方法。例如瞬态吸收光谱（TAS）、光泵太赫兹探针（OPTP）、时间分辨微波电导率（TRMC）、时间分辨光致发光（TRPL）、时间分辨二维傅立叶变换红外光谱（TR-2D-FTIR）等。然而这些方法，很难实现器件工作状态下的载流子寿命测量。在工作状态下器件载流子寿命会带有电极的信息，表现出一些特殊的特征。目前针对器件工作状态下载流子寿命测试方法，主要有以下几种：
瞬态光电压（TPV）：测量电池受到光脉冲后的开路电压下降动态曲线。
瞬态光电流（TPC）：测量电池受到光脉冲后短路电流下降的动态曲线。
阻抗谱（IS）：测量正弦电压相对于正弦电流的传递函数。
强度调制光电流谱（IMPS）：正弦电流相对于正弦照明通量的传递函数Q。
强度调制光电压谱（IMVS）：正弦电压相对于正弦照明通量的传递函数W。
理论上来说，如果寿命仅仅由复合控制，不同方法测量得到的载流子寿命是比较接近的，然而实际器件的复杂性导致载流子寿命测试结果严重偏离。为了解释复杂的器件机制，等效电路分析是一个必要的模型。
文章亮点
近日，来自西班牙海梅一世大学的Juan Bisquert等人在The Journal of Physical Chemistry Letters上撰写题为Interpretation of the Recombination Lifetime in Halide Perovskite Devices by Correlated Techniques的展望论文。建立了一个通用的等效电路模型，用以解释不同的小扰动测量技术，同时讨论了卤化物钙钛矿结构器件的复合模型与阻抗谱的联系，并对不同测试技术进行了总结。
图一：通用等效电路示意图
文章提出了如图一所示的通用等效电路模型，Cd描述的是介电电容，它包含几何电容、半导体耗尽层电容、以及电极接触电容。Cu描述的是化学电容，主要由化学势增加而产生。Rrec表示复合电阻，主要与载流子复合寿命有关。文章指出，等效电路的时间常数为τ = R(Cd+Cu)，而通过理论推导得到的载流子寿命为τrec= RrecCu，因此只有当Cu>Cd时才可以通过等效电路的时间常数描述载流子寿命。
图二：卤化物钙钛矿太阳能电池的瞬态电压和电容响应
图二a、b描述了钙钛矿太阳能电池的电容随电压变化关系，可以看到当电压高于0.6V时化学电容高于介电电容，于是载流子密度、复合寿命可以使用0.6V以上的数据测量。图二c、d给出了相应的结果。
图三：模拟（a）介电和化学电容，（b）载流子密度，以及（c）寿命与电压的函数关系。
图三模拟了介电电容Cd、化学电容Cu、载流子浓度n、复合寿命随电压的变化趋势，从而可以帮助读者更好的理解等效电路模型以及建立物理图像。
图四：钙钛矿太阳能电池IS、IMVS和IMPS测量对比示意图
该文章还对比了多种种测量接触式光电设备的响应时间的方法（IS、TPV、IMVS和IMPS），除图四展示的钙钛矿太阳能电池的IS、IMVS和IMPS测量对比图之外，还有不同体系的 IS、TPV、IMVS和IMPS测量对比图，并且给出相应的模型和解释，说明了光调制技术（TPV、IMVS和IMPS）包含了一些IS中没有的信息，指出这些技术的必要性。
总结展望
本文对于钙钛矿太阳能电池的测量方法进行了深入研究，在总结前人工作的基础上给出了相关的公式推导过程，提出了通用等效电路模型。本文是一篇理论性较强的文章，为钙钛矿太阳能电池研究领域的人提供了很好的分析思路，对光电器件相关领域的研究人员也具有指导意义。
转自：“ACS美国化学会”微信公众号
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