主要介绍
文献题目:Electrocatalytic Reduction of Gaseous CO2 to CO on Sn/Cu‐Nanofiber‐Based Gas
Diffusion Electrodes
期刊：Advanced Energy Materials
DOI：10.1002/aenm.201901514
Pub Date: 2019-07-12
IF :29.698
Diffusion Electrodes
期刊：Advanced Energy Materials
DOI：10.1002/aenm.201901514
Pub Date: 2019-07-12
IF :29.698
图1a、b：分别是金属沉积前后PVDF膜的扫描电子显微镜(SEM)图像。
假设Cu层沿径向均匀生长，我们估计Sn/Cu层的平均厚度约为47 nm，这与通过聚焦离子束(FIB)铣削制备的Sn/Cu- pvdf纳米纤维的截面一致，随后通过扫描电镜成像显示了图1c中的核壳结构。
图1e：从制作过程推导出的纳米纤维中所有层的组成示意图。图1d：观察到一个位于暗核和周围灰色环之间的明亮环。我们识别出明亮的环与最初沉积的金属层厚度约为50 nm，周围的灰色环与FIB铣削过程中重新沉积的铣削伪影。
图1f：提取了CO2的固有渗透率为1.8 × 10−14 m2。
图1f：基于本构渗透率和几何参数，我们生成了尺寸为15 μ m × 15 μ m × 8 μ m的Sn/Cu-PVDF电极虚拟三维纤维模型。
图1g：显示了在表面速度为80 cm min - 1时，通过电极的压降为85.7 Pa时的三维压力场。
图2a：通过能量色散x射线能谱(EDS)对Sn/Cu-PVDF电极进行元素映射;显示Cu、碳(C)、氟(F)、氧(O)和氮(N)沿纳米纤维分布。F来自PVDF, Cu来自金属层。
图2b:封装在环氧树脂中的Sn/Cu-PVDF纳米纤维截面的元素映射证实了所有PVDF纳米纤维，无论是在最外层还是在膜的大部分，都被铜共形包覆。图2c:环氧树脂包裹Sn/Cu-PVDF纳米纤维的EDS谱图。微量的Sn可以被识别出来，但它的强度太低，无法映射。
图2d:比较了Cu-PVDF和Sn/Cu-PVDF电极在Ar或co2饱和0.1 m KHCO3溶液中记录的cv。Cu- pvdf的cv在0.07 V和0.38 V处出现氧化峰，分别对应于OH−在Cu上的吸附和Cu2O的形成.
图3a:用于半电池测试的膜电极组件(MEA)的设计和工作原理。
图3b:125℃热压制备的Sn/Cu-PVDF/AEM组件的截面扫描电镜图像。在本工作中使用的AEM具有三层结构，在两个聚苯乙烯四甲基咪唑(PSTMIM)膜之间夹有一个膨胀聚四氟乙烯(PTFE)的载体
图3c：比较了暴露在Ar或CO2气氛中的Sn/Cu-PVDF GDE的cv。sn /SnO2的氧化还原电位与Ar或co2饱和0.1 KHCO3溶液中的电位相似。
图4a:气态产物的Fe，包括氢(H2)， CO和乙烯(C2H4)，气态产物的fe的总和仅略低于100%，说明没有形成大量的液态产物。气体产物的局部电流密度和生产速率分别如图4b、c所示。HER在Sn/Cu-PVDF上被有效抑制，对应于电流密度低于9.0 mA cm−2，产生速率低于0.16 mmol h−1 cm−2。相比之下，CO在电位≤−0.9 V时的fees高于80%，CO的局部电流密度在−1.2 V时持续增加至104 mA cm−2，产生CO的速率为1.94 mmol h−1 cm−2。在电势≤- 1.0 V时，fe小于8.2%时，C2H4的检测量出现.在我们之前的研究中，我们已经观察到在高过电位的Sn/Cu表面上形成C2(C2H4和CH3CH2OH).
图5:在我们的Sn/Cu-PVDF和Sn/ cu 电极上测量的CO局部电流密度与文献的结果进行了比较.
综上所述，我们制备了Sn/Cu纳米纤维电极，用于电催化将气态CO2还原为CO。我们利用了Sn在Cu上的电沉积，精确地控制了Sn的覆盖率，从而获得了较高的CO选择性。对于Sn/Cu-PVDF电极，CO在电位≤−0.9 V时获得的FE大于80%，Sn/ cu电极首次实现了CO部分电流密度>100 mA cm−2。在−1.0 V电压下，CO选择性保持在80%以上，即使在延长操作135小时后也是如此。我们进一步证明，Sn/Cu纳米纤维的高固有渗透率对于保持较高的CO2到CO转化率和抑制竞争性的析氢反应至关重要。
转自：“科研一席话”微信公众号
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