【材料】NUS冯元平课题组、国科大苏刚课题组JACS：涌现的Kagome驻极体

理想的Kagome能带由狄拉克锥、范霍夫奇点和一条平带组成，这归因于电子被限制在二维中的特殊几何结构。Kagome材料被广泛用于研究很多奇异现象，如分数量子霍尔效应、量子自旋液体和拓扑物态等。受Kagome格子独特的物理性质和前人开创性研究的启发，研究人员一直致力于制造Kagome材料，以探索这种阻挫几何结构中的演生现象。然而，目前合成的Kagome材料中的电子相互作用并不局限于二维，三维复杂的相互作用使得理想Kagome晶格的能带特征在这些系统中消失。驻极体代表了一类材料，其中多余的电子从原子中分离出来，并被限制在晶体间隙位置。驻极体通常具有较低的功函数和较高的电导率，因为间隙阴离子电子不与原子核结合，并且在间隙区域相对自由。鉴于Kagome晶格的迷人特性和驻极体中阴离子电子态的独特特性，一个自然的问题是能否实现Kagome驻极体，即将驻极体中的多余电子限制在二维Kagome晶格中。如果可以的话，Kagome驻极体除了在保持驻极体性质的同时，还可以提供一种实现理想Kagome能带的有效方法。

新加坡国立大学（NUS）冯元平课题组（冯元平教授、尤景阳博士）和中国科学院大学苏刚课题组（苏刚教授、顾波教授）在JACS 期刊上发表文章，提出在非Kagome晶格的驻极体中实现Kagome能带的一种方法，即将系统中的多余电子限制在晶体间隙位置，形成二维Kagome晶格，命名为Kagome驻极体。接着，作者们提出了两种新的稳定的二维驻极体，六方结构Li5Si和Li5Sn。这两种化合物都是非Kagome结构，但它们都显示出分布在晶体间隙位置的二维Kagome阴离子密度，来源于同一层中1b位置锂原子的过剩电子。作为二维Kagome阴离子电子态的结果，它们的能带结构表现出Kagome能带特征，包括表面态具有美丽费米弧相连的拓扑狄拉克锥、范霍夫奇点和一个平带。此外，Li5Si在常压下是一种低温超导体，其超导转变温度Tc可以从0 GPa时的1.1 K增加到100 GPa时的7.2 K。Tc在压力下的显著增强是由于母体sp杂化的声子耦合带和强费米嵌套引起的声子软化而导致的强电声子耦合。由于费米面具有强的费米嵌套，在110 GPa时发生了电荷密度波（CDW）相变，晶格由六方重构为正交晶格，其中1b位的锂原子层（与Kagome驻极体相同的层）从三角晶格扭曲为锯齿链（1T’相），并且CDW相显示出更高的Tc，约为10.5 K。该工作不仅为研究拓扑态、强关联电子态、超导电性和电荷密度波等与Kagome晶格相关的物理现象提供了一个理想的平台，而且为在驻极体中制备具有更理想Kagome能带的材料铺平了另一条道路。

图1.（a）Li5X (X=Si, Sn)的晶体结构；（b）Li5Si的声子谱；（c）三维电子局域函数ELF (isovalue 0.75)；（d）切过1b Li原子的2D ELF。

图2.（a）Li5Si的能带结构和（b）其投影态密度；（c）和（d）3D分波电荷密度及其在中心层的2D切片，分别对应于（a）中的绿线和红线。

图3.（a）有四条能带穿过费米能级的费米面；（b）−（d）分别在kx=0、kz=0和kz=π时的二维费米面；（e）Li5Si在0.4 eV处的（010）表面态谱函数；（f）在−0.6 eV处的（001）表面态谱函数。

图4.（a）在100 GPa以下的高对称原始结构，其中只画出了1b位置的中心锂层。红色箭头表示（e）中M点处声子虚频对应的振动模式。110 GPa时CDW的（b）超胞和（c）其相应的原胞。（d，e）Li5Si的原始结构在100和110 GPa时的声子谱。（f）110 GPa时CDW相的声子谱。（g，h）100 GPa时原始结构和110 GPa时的CDW相的（001）平面上切过中心Li层的二维ELF图。（i）对应于结构（c）的CDW相的电子能带结构。

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