中国科学技术大学合作最新Science

确定一种合适的水溶性牺牲层对于制造大规模的独立氧化膜至关重要，它提供了有吸引力的功能，并与先进的半导体技术相结合。

2024年1月25日，中国科学技术大学吴文彬、王凌飞及西北大学司良共同通讯在Science 在线发表题为“Super-tetragonal Sr4Al2O7 as a sacrificial layer for high-integrity freestanding oxide membranes”的研究论文，该研究介绍了一种水溶性牺牲层，“超四方”Sr4Al2O7 (SAOT)。

低对称的晶体结构使其具有优越的维持外延应变的能力，允许晶格常数的广泛可调性。钙钛矿ABO3/SAOT异质结构的结构一致性和无缺陷界面有效地抑制了独立氧化膜在水释放过程中裂纹的形成。对于各种非铁电氧化膜，无裂纹区域可以跨越到一毫米的规模。这一引人注目的特性，加上固有的高水溶性，使SAOT成为一种通用的、可行的牺牲层，用于生产高质量的独立氧化膜，从而提高了它们在创新设备应用中的潜力。

过渡金属氧化物基异质结构的特点是由异质界面上的自旋、电荷、轨道和晶格自由度的耦合刺激而产生的各种各样的界面现象。包括二维电子或空穴气、界面超导性、不适当的铁电性以及磁性或极性斯格明子（skyrmion）。尽管这些界面现象具有丰富的物理和功能，薄膜-衬底界面上的强共价键在很大程度上限制了它们与其他低维材料系统的集成，从而限制了潜在的器件应用。

近年来，独立氧化膜剥离和转移技术发展迅速。在这些进展中，使用立方Sr3Al2O6 (SAOC)外延牺牲层的水辅助独立氧化膜剥离已成为最突出和最可行的方法之一。自2016年发现以来，SAOC推动了将ABO3钙钛矿氧化物异质结构与范德华材料和先进半导体技术相结合的研究，这表明下一代电子或自旋电子器件具有巨大潜力。此外，SAOC在开发仅存在于独立膜形式的功能方面向前迈进了一步，包括铁弹性畴介导的超弹性，单层极限下的铁电性，极端拉伸应变下的相关电子相，新的横向扭曲和边界态，以及可切换的极性斯格明子。

尽管取得了这些有希望的进展，但与典型的范德华材料(如石墨烯和过渡金属二硫族化合物)相比，独立氧化膜的结晶度和完整性仍然令人不满意。特别是对于非铁电(non-FE)氧化物，水辅助释放过程通常伴随着晶体相干长度的降低和高密度裂纹的形成。毫米大小的无裂纹膜很少实现。释放氧化膜的脆性断裂主要有两个原因：(1)氧化膜的固有结构特征，包括强离子键或共价键和缺乏滑移系统;(2)由于失配应变不可避免的松弛而形成的外在缺陷。由于强电子相关性质，这种不情愿的结构变化也会导致独立式氧化膜物理性能的相当大的退化，限制了它们在下一代电子器件应用中的潜力。为了解决这一挑战，最近开发了几种新的牺牲层材料，旨在减少界面晶格不匹配和裂纹密度。但由于晶格常数离散、溶解度差或蚀刻剂非通用等原因，这种改进仍受到限制。

SAO外延膜的生长（图源自Science ）

该研究系统地探索了SAOC薄膜的生长相图，发现了一种以前未知的Sr4Al2O7相(记为SAOT)。双轴应变SAOT膜具有四方对称结构和富sr的化学计量，不同于公认的立方SAOC相。这种低对称的SAOT晶体结构使其在外延应变下具有优越的柔韧性，从而使面内晶格常数具有大范围的可调性。由此产生的高质量ABO3/SAOT外延异质结构的相干生长大大提高了水释放的独立氧化膜的结晶度和完整性。对于具有代表性的non-FE镍酸盐、锰酸盐、钛酸盐、钌酸盐和锡酸盐，具有较宽的晶格常数范围(3.85至4.04 Å)，从SAOT中释放的膜的无裂纹区域可以跨越几毫米的尺度。相应的功能可与外延对应物相媲美。此外，SAOT独特的原子结构导致其固有的高水溶性，从而确保了有效的水辅助剥离过程。这些令人信服的优势使SAOT薄膜成为一种通用的、可行的水溶性牺牲层，用于制造各种高质量的独立氧化膜，为创新电子设备的发展提供了肥沃的土壤。

原文链接：

https://www.science.org/doi/10.1126/science.adi6620

转自：“iNature”微信公众号

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