中科院新疆理化所窦新存研究员/河北科技大学李亚娟教授合作Adv.Sci.：过氧化物超精准三模可视化检测

爆炸物的超精准现场检测对维护公共安全具有重要意义，亦是检测领域中的一个极具挑战性的难题。中国科学院新疆理化技术研究所窦新存研究员团队长期致力于痕量爆炸物现场检测性能提升机制研究，在非制式爆炸物光学探针设计、非晶态纳米材料调控、高灵敏现场检测器件设计方面发展了系列新的解决方案（Angew. Chem. Int. Ed. 2022, e202203358、Adv. Mater. 2023, 2300526、Adv. Mater. 2020, 32, 1907043、Adv. Sci. 2020, 7, 2002991、Aggregate 2022, e260）。

近期针对爆炸物现场检测中检测灵敏度和抗干扰性难以协同提升的问题，提出了一种基于有效促进检测反应进程的自加速光学探针，耦合稀土掺杂上转换纳米材料（UCNPs）实现了过氧化物类非制式爆炸物三模可视化超精准检测策略。

比色-荧光-上转换发光三模可视化检测示意图

具体为：以1,8-萘酰亚胺为荧光团、硼酸酯为识别位点，通过设计辅助基团为正己酸合成了具有自加速功能的B-R-COOH比色-荧光双模探针分子，通过对该探针动力学模拟、静电位分布分析、Hirshfeld表面分析、电子密度差分析、动力学和热力学密度泛函理论分析及与辅助基团为正己酸钠探针的检测实验对比，充分证实了自加速探针可有效提升检测灵敏度（最高提升11.5倍）。在此基础上，通过能量匹配设计，引入了具有抗背景干扰的NaYF4: Yb, Tm UCNPs，基于内滤波效应构建了UCNPs/B-R-COOH纳米探针，实现了对H2O2溶液的比色-荧光-上转换发光三模可视化检测，检测限低至4.34 nM，响应时间＜1 s，且对常见氧化剂、爆炸物、金属盐和生活日用品等21种潜在共存物具有超强的抗干扰能力。与已经报道的H2O2探针检测方案相比，不论是在检测限、响应时间，还是在抗干扰性方面均具有优势。此外，以具有三维多孔网络结构的海绵为基底，构建了UCNPs/B-R-COOH海绵基传感芯片，成功实现了H2O2气氛的三模检测；更为重要的是，该传感芯片可在金色颜料、黄绿色荧光粉、红色长余辉材料、盐、孜然粉、辣椒粉、咖啡粉、奶茶粉、阿莫西林药粉、土壤和沙粒等11种生活中常见物质混合存在时实现对非制式爆炸物三过氧化物三丙酮（TATP）的超精准识别，充分验证了UCNPs/B-R-COOH纳米探针在实际应用场景中应用的可靠性。

该研究提出的基于自加速探针耦合UCNPs实现三模可视化检测策略，不仅实现了对H2O2和TATP的超精准检测，还将为痕量危险化学物质的现场检测及三模可视化检测平台的概念化提供新的思路。

图1 自加速萘酰亚胺基探针设计策略及理论研究

图2 B-R-COOH探针对H2O2检测机理研究

图3 UCNPs/B-R-COOH纳米探针的结构表征

图4 UCNPs/B-R-COOH纳米探针对H2O2溶液比色-荧光-上转换发光三模检测性能

图5 海绵基传感芯片对H2O2气氛和TATP比色-荧光-上转换发光三模检测性能

相关研究成果以“A Self-Accelerating Naphthalimide-Based Probe Coupled with Upconversion Nanoparticles for Ultra-Accurate Tri-Mode Visualization of Hydrogen Peroxide”为题发表于Advanced Science，河北科技大学与中国科学院新疆理化技术研究所联合培养硕士研究生冯亚楠和中国科学院新疆理化技术研究所雷达副研究员为共同第一作者，中国科学院新疆理化技术研究所祖佰祎研究员、窦新存研究员和河北科技大学李亚娟教授为通讯作者。该工作得到了国家自然科学基金、新疆自然科学基金、自治区天山创新团队计划、河北省自然科学基金、中国科学院青年创新促进会等项目的资金支持。

原文链接：

https://doi.org/10.1002/advs.202309182

转自：“高分子科学前沿”微信公众号

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