质子继电器在非均相界面上加速电化学氢反应的研究
2024/1/27 10:52:44 阅读：28 发布者：
质子转移对许多电催化反应至关重要，定向质子输送可以为电催化剂的设计开辟新的途径。然而，尽管这种方法在分子电催化中取得了成功，但质子转移在非均相电催化剂设计中却没有得到同样的关注。在这里，我们报道了金属氧化物质子继电器可以在非均相电催化剂结构中构建，并改善电化学析氢和氧化反应的动力学。胺添加剂的活性增强与pKa之间的火山型关系证实了这种改进；当质子继电器的pKa与电解质溶液的pH匹配时，我们观察到最大速率增强。基于密度泛函理论的反应性研究揭示了金属氧化物质子中继降低的质子转移能垒。这些发现证明了通过调节非均相界面的化学性质和结构来控制质子输送和增强反应动力学的可能性。（DOI：10.1021/jacs.3c06398）
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