利用 Cu-Cs 位点的邻近性和分布将甲醇直接转化为酯/醛

甲醇是各种商品化学品的通用构建模块，开发工业上有前途的转化策略仍然是甲醇化学的最终目标。在这项研究中，华东理工大学段学志教授设计了一种双Cu-Cs催化系统，能够将甲醇和乙酸甲酯/乙醇一步直接转化为高附加值的酯/醛，并利用Cu-Cs位点。 1）毫米级亲密的Cu-Cs引发甲醇脱氢和缩合，涉及质子转移、羟醛形成和羟醛缩合，得到不饱和酯和醛，选择性分别为76.3%和31.1%。微米级的Cu-Cs显着促进了中间体在催化剂界面上的传质，并随后加氢生成饱和酯和醛，选择性分别为67.6%和93.1%。相反，纳米尺度的Cu-Cs会改变反应路径，并在速率决定步骤中具有类似的能垒，但会阻断酸碱位点并将反应转移为副产物。2）更重要的是，通过进一步调整反应床中Cu和Cs在Cu-Cs||Cs配置中的分布，实现了前所未有的四重串联催化生产甲基丙烯酸甲酯（MMA），优于现有的工业工艺并节省至少15%的生产成本。   （DOI：10.1002/anie.202314288）

转自：“鲸锐学术”微信公众号

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