硼掺杂和化学还原提高Co3O4对丙酮检测的催化活性

文章题目

Increasing the Catalytic Activity of Co3O4 via Boron Doping and Chemical Reduction for Enhanced Acetone Detection

作者信息

Liang Zhao, Chengchao Yu, Congcong Xin, Yunpeng Xing, Zefeng Wei, Hongda Zhang, Teng Fei, Sen Liu,* and Tong Zhang*

State Key Laboratory on Integrated Optoelectronics College of Electronic Science and Engineering Jilin University, Changchun 130012, P. R. China

期刊信息

期刊：Advanced Functional Materials

日期：2024-01-14

IF：19.0

DOI：10.1002/adfm.202314174

主要内容

提出一种通过硼掺杂和化学还原的协同效应来提高 Co3O4对丙酮氧化的催化活性的策略，并大大提高了丙酮检测的传感性能。表征结果证实，该策略有利于形成更多的氧空位，并增加作为活性位点的二氧化碳离子的含量。正如预期的那样，传感器产生更高的响应。此外，将实际应用扩展到通过呼气辅助诊断糖尿病，最佳传感器区分了健康个体呼气中的丙酮浓度和糖尿病患者模拟呼气中的丙酮浓度。详细的气体传感测量表明，增强丙酮传感性能归因于由 Langmuir-Hinshelwood 的 Mars-van krelen 和 Eley-Rideal 机制提高了材料对丙酮氧化的催化活性。该研究通过提高传感材料的催化活性，为高性能金属氧化物基气体传感器的制备提供了新的见解。

结果与讨论

本研究用于合成具有独特性能的Co3O4材料的一种简便、高产的方法如下图a所示。材料是通过三步工艺获得的：首先，在室温下用NaBH4还原Co(NO3)2溶液，得到含有B和Co的固体混合物(称为BCo-RT)。BCo-RT在高于300℃的温度下，BCo-RT可以转化为Co3O4晶体。因此，在350℃下进行钙离子沉积，使B-Co氧化物结晶，得到黑色的B掺杂Co3O4(称为B-Co3O44-350)。最后在室温水溶液中用NaBH4进行B-Co3O4-350的化学还原进一步调节材料结构。XRD证实了B-Co3O4-350-R的形成。化学还原后，B-Co3O4-350- R(图b)表现出比B- Co3O4-350更弱的峰，这表明通过温和的NaBH4还原过程可以在B -Co3O4晶体中引入氧空位。B - Co3O4-350-R的FT-IR光谱(图c)在580和668 cm−1处分别呈现出Co3+-O八面体位和Co2+-O四面体位的拉伸振动的两个突出波段，这些位点对催化活性和丙酮传感性能有很大影响。图d为 B-Co3O4-350-R的N2吸附-解吸等温线和孔径分布曲线。图e为 B-Co3O4-350和Co3O4的显微镜照片。图e为B-Co3O4-350-R的SEM图像。图g和h为B-Co3O4-350和图i和j为B-Co3O4-350-R的TEM图像。

图a显示了 B-Co3O4-350和B-Co3O44-350-R传感器在180°C下对100 ppm丙酮的响应和回收曲线。图b是 基于B-Co3O4-250-R、B-Co3O4-300-R、B-Co3O4-50-R和B-Co3O4-400-R的传感器在180°C下对100 ppm丙酮的响应和恢复曲线。图c是不同传感器在180°C下的响应值。图d是 B-Co3O4-350-R传感器在170、180、190和200°C下对100 ppm丙酮的响应和回收曲线。图e是 B-Co3O4-350-R传感器在170–200°C下对100 ppm的响应值。

图a展示了 B-Co3O44-350-R传感器在180°C下对不同丙酮浓度的响应和回收曲线。图b是 b-Co3O4-350-R传感器的响应值与丙酮浓度之间的关系。图c为 B-Co3O4-350-R传感器在180°C下对100 ppm丙酮的时间响应的可重复性。图d为 B-Co3O4-350-R传感器在180°C下对各种气体的选择性。图e为 B-Co3O44-350-R传感器在180°C下对各种低丙酮浓度的响应和回收曲线。图f为 B-Co3O4-350-R的响应值与丙酮浓度之间的关系。图g和 h则为B-Co3O4-350-R传感器对健康和模拟糖尿病呼气的响应。

在180°C的静态和动态气体测试系统下SnO2（图a，b）和）CuO（图c，d）和b-Co3O4-350-R （图e，f，g）传感器对100 ppm丙酮的响应曲线。图h则为 B-Co3O4-350-R在不同时间的响应值变化。图i和 j是B-Co3O4-350-R传感器在180°C静态和动态气体测试系统下对340 ppb DMMP的响应曲线，以及图k展示了基于氧吸附模型、催化反应机制和这两种机制的能量的传感器模拟响应曲线。

转自：“科研一席话”微信公众号

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