高价态Ru单原子电解水催化剂
2024/1/24 9:52:18 阅读：33 发布者：
通过可再生能源进行电解水制备清洁氢气能源，但是这种技术通常面临着阳极OER反应速率缓慢的问题。人们发现活性最高的单金属OER电催化剂是高价态Ru，但是通常高价态Ru物种的稳定性较低。有鉴于此，北京大学郭少军等通过调节基底与单原子活性位点之间相互作用的强度，通过将Ru原子修饰在Ni磷化物空心球，发展了在电催化反应过程中稳定的高价态Ru物种。
本文要点：
1）合成了一系列多孔Ni磷化物空心球，命名为MNiPi PHSs，其中M=Fe, Co, Mn, Cu，随后用于修饰单原子Ru，得到的单原子Ru催化剂命名为Ru SS MNiPi PHSs。
2）通过XAS和DFT理论计算，验证说明催化剂具有本征稳定性。此外发现催化剂的本征稳定性来自可调控的Ru原子价态、配位数目、局部电子结构。作者将这种策略得到稳定高价态催化活性物种的普适性方法，而且提出了双重火山图描述高价态Ru单原子位点的优异电催化活性。优化的Ru SS/FeNiPi催化剂达到10 mA cm-2电流密度的OER和HER过电势分别为204 mV和49 mV。
将Ru SS/FeNiPi催化剂组装到工业电解槽，发现在1.78 V达到2000 mA cm-2电流密度，同时Ru的担载量仅为0.081 mg cm-2。这种催化活性是目前相关碱性电解性能的最好结果，比商业Pt//RuO2的性能高5.7倍。（DOI：10.1038/s44160-023-00444-x）
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