华中科技大学《自然·通讯》：自修复聚合物电解质实现长循环固态锂硫电池！

将高容量阴极和锂阳极与固态电解质耦合已被证明是提高可充电池能量密度和安全性的有效策略。然而，有限的离子电导率、大的界面电阻和无约束的锂枝晶生长阻碍了固态锂金属电池（SSLMB）的应用。

近日，华中科技大学黄云辉教授、李真教授、许恒辉教授设计了一种具有自修复能力的聚醚-氨基甲酸酯基固态聚合物电解质（SPE），以降低界面电阻，并实现高性能的固态锂金属电池。研究显示，所提出的固态聚合物电解质具有动态共价二硫键和氢键，表现出优异的界面自修复能力，并保持良好的界面接触。所设计的全电池由两个集成电极/电解质组装而成。结果，Li||Li对称电池表现出稳定的长期循环，超过6000小时、 固态锂硫电池在0.3C下显示出700次循环的长循环寿命 。超声成像技术显示，集成结构的界面接触比传统的叠层结构要好得多。总体而言，这项工作为设计高性能固态锂金属电池提供了一种有趣的界面双集成策略。

文章要点：

1. 这项工作提出了一类新的聚醚-氨基甲酸酯基SPE，用于构建集成的SSLMB并获得优异的电化学性能。

2. 聚醚-氨基甲酸酯基SPE结构中丰富的醚氧和羰基官能团使得锂盐能够离解并提高离子导电性。更重要的是，在整个生命周期中，动态共价二硫键和氨基甲酸酯基团之间的氢键提供了极好的界面自修复能力，以修复固体/固体界面缺陷。原位超声成像结果表明，集成固态电极/电解质结构的界面接触比传统的叠层结构要好得多。

3. 因此，增强的界面接触使硫化聚丙烯腈（SPAN）阴极能够提供显著增强的循环稳定性（在0.3 C下循环700次后具有93%的容量保持） 和倍率性能（560 mAh gSPAN−1 at 1 C）。当与硫/炭黑（S@CB）阴极匹配时，固态锂硫电池循环350次后显示出812 mAh gS−1的高容量。

图1 固态锂硫电池和聚合物电解质的结构示意图

图2 聚合物的结构表征

图3 固态锂硫电池的电化学性能

图4软包电池中硫阴极|电解质|锂阳极界面的研究

原文链接：

https://doi.org/10.1038/s41467-023-43467-w

转自：“高分子科学前沿”微信公众号

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