英文原题：General Synthesis of Carbon Dot-Based Composites with Triple-Mode Luminescence Properties and High Stability
通讯作者：郑义浩 (华南农业大学/澳门大学)、庄健乐 (华南农业大学)、张兴才 (哈佛大学)
作者：Ping Liang, Yihao Zheng*, Fengru Liu, Huaiyu Shao, Chaofan Hu, Bingfu Lei, Xuejie Zhang, Yingliang Liu, Jianle Zhuang*, Xingcai Zhang*
成果简介
碳点（CDs）基发光材料以其包括荧光、室温磷光、上转换发光在内的优异的光致发光特性在光学领域中大放异彩，但在碳点基材料中实现三种发光模式的集成并保持高稳定性却非常困难。基于课题组前期的工作基础（Angew. Chem. Int. Ed. 2021, 60, 22253–22259；Nano Lett. 2022, 22, 5127−5136)，最近，华南农业大学刘应亮/庄健乐教授课题组与哈佛大学Zhang Xingcai研究员等提出了将CDs引入Yb,Tm掺杂的YF₃基质中来制备碳点基三模发光复合材料的通用策略（图1）。在这项工作中，利用YF₃基质抑制CDs三重态激子的振动耗散来实现CDs的余辉发射，同时，YF₃作为良好的上转换宿主材料，通过掺杂镧系离子（Yb³⁺/Tm³⁺），赋予了复合材料上转换发光性能。受益于刚性无机基质的保护作用，CDs@YF₃:Yb,Tm的稳定性大大提高。值得一提的是，这是首次将稀土上转换材料用作刚性基质来激活碳点的室温磷光并实现高稳定性三模发光碳点基材料的通用合成。
图1. CDs@YF₃:Yb,Tm的制备及发光性质
通过简单的煅烧法将CDs原位限域在YF₃:Yb,Tm基质中，得到了CDs@YF₃:Yb,Tm复合材料。进一步对CDs@YF₃:Yb,Tm的光学性质进行详细的研究（图2）。研究表明，CDs@YF₃:Yb,Tm的余辉发射处于绿光波段，余辉寿命为0.82 s，余辉属性为室温磷光。相关光谱分析结果表明CDs的发光起源与其表面态有关。在980 nm近红外光的激发下，CDs@YF₃:Yb,Tm的上转换发射光谱有四个主要的发射峰：362 nm、477 nm、646 nm和704 nm，这些峰归因于Tm³⁺的¹D₂→ ³H₆、¹G₄→ ³H₆、¹G₄→ ³F₄和³F₃→ ³H₆跃迁。
图2. CDs@YF₃:Yb,Tm的光学性能表征
多模发光性能对于提高光学防伪的技术壁垒具有重要意义，特别是CDs@YF₃:Yb,Tm的三模发光能够很容易地借助两个激发光源来实现，无需更繁琐的物理或化学刺激，因此有利于其在防伪和信息保护领域的应用，图3展示了该材料在数字加密、防伪标志和信息编码/解码的应用。
图3. CDs@YF₃:Yb,Tm在信息保护和防伪方面的应用演示
本研究不仅提供了一种简单的合成三模发光碳点基复合材料的新策略，还将磷光碳点的基质种类拓展到稀土上转换材料，有利于促进碳点和稀土发光材料交叉领域的研究。该工作以“General Synthesis of Carbon Dot-Based Composites with Triple-Mode Luminescence Properties and High Stability”为题发表在JACS Au 期刊上（JACS Au 2023, 3, 2291–2298），并被选为封面文章（Supplementary Cover）。文章第一作者为华南农业大学硕士生梁萍，通讯作者为华南农业大学庄健乐教授、华南农业大学研究助理/澳门大学博士生郑义浩以及哈佛大学Zhang Xingcai研究员。
转自：“ACS美国化学会”微信公众号
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