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刺激响应的变形聚合物在新兴应用中显示出独特的前景，包括软体机器人、医疗设备、航空航天结构和柔性电子设备。它们的外部触发的变形行为为许多设备应用提供了必要的按需可控性。

2023年9月13日，浙江大学谢涛及赵骞共同通讯在Nature 在线发表题为“Shape memory polymer with programmable recovery onset”的研究论文，该研究用一种通过相分离操作的四维可打印形状记忆水凝胶实现了可编程恢复起始点的目标，其形状移动动力学由内部质量扩散而不是普通形状记忆聚合物的热传递主导。

在所有对刺激响应的变形聚合物中，形状记忆聚合物(SMP) 具有独特的吸引力，因为它可以通过编程从任意的临时形状转变为永久形状。通常情况下，一旦施加外部刺激，形状就会发生变化。尽管这种随需应变的响应是有益的，但对于许多要求苛刻的应用来说，外部增产的需求日益成为瓶颈。例如，基于SMP的医疗设备已成为微创手术的诱人选择。在这种情况下，主动加热或其他形式的增产措施是一个主要障碍。

使用人体热量作为自然触发器是一种潜在的选择，但由于在运送过程中不受控制的部署，可能导致设备在意想不到的位置被困住，因此受到限制。在材料达到目标温度后很快就开始了形状转变。由热传递主导的转变开始时间太短(秒)，无法控制器件，这与经典的外部触发SMP形成鲜明对比，后者可以在任何理想的时间激活以恢复形状。

非加热的自然触发水或降解诱导的SMP是其他选择。然而，水的扩散和降解非常缓慢，并且依赖于几何形状，这使得它们难以在设备层面进行控制。时间编程提供了另一种选择。这依赖于超分子相互作用作为分子开关的形状转换。在不需要任何物理触发的情况下，它可以在编程过程中通过调整时间和温度来控制其动力学。然而，暂时可编程的SMP通常在转换过程开始时显示不希望的大瞬时形状变化。

自然触发SMP，可编程恢复开始（图源自Nature ）

无论是外部触发的SMPs，还是自然触发的SMPs，都有各自的优点和局限性。理想的SMP应该在一种材料中包含其各自所需的属性—也就是说，以可控的方式自然触发转换。乍一看，实现这样的行为是不可行的，因为触发通常是唯一的控制机制。然而，如果可以设计一种分子机制，对自然触发的形状变化的开始进行可编程控制，那么这种冲突就有可能得到解决。对于这样的SMP，它不仅可以随自然触发器转换，而且可以通过编程来提供精确控制。

为了实现这一目标，使能的形状记忆机制应该与传统SMP背后的热相变不同，这样形状转变的开始不再由热传输决定。自发相分离是因为它的动力学是由质量扩散控制的。作者选择了一种具有加热诱导相分离的水凝胶，并引入三维(3D)可打印性，因为这为SMP应用程序提供了访问复杂永久几何形状的自由。这种水凝胶可以在自然环境温度下发生形状变化，关键是恢复开始延迟。该延迟可通过在器件编程期间改变相分离程度来编程，这为变形控制提供了独特的机制。该研究的自然触发形状记忆聚合物具有可调的恢复开始，显著降低了器件实现的障碍。

原文链接：

https://www.nature.com/articles/s41586-023-06520-8

转自：“iNature”微信公众号

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