可伸缩、自供电、便携式远程跟踪生物标志物检测传感器

研究背景

过去几十年来，生物标记物检测因其在早期疾病诊断和个性化健康监测方面的潜力而在医疗和健康领域备受关注，并有望在即将到来的云医疗 (CMT) 时代发挥重要作用。大量研究表明，人体呼出的气体中有 800 多种化合物，其中一些与不同器官的新陈代谢密切相关患者和健康人呼出气体中的含量也不尽相同，是理想的无创诊断体外生物标记物。其中硫化氢(H2S)是舌苔、牙周病和粘膜病等口腔疾病引起的典型生物标志物，由积聚细菌代谢有机物产生，困扰着数百万人。在一项临床研究中，口臭患者口腔呼气中H2S 的平均浓度为 20.64 ppb，远高于健康志愿者 (3.36 ppb)，这表明H2S可用作无创口臭诊断的判断指标。同样，H2S 也可作为一种生物标志物，在细菌生长后及早识别肉类是否变质。因此，准确监测 ppb 级的 H2S 对于从医疗健康到食品安全的各种应用都是非常理想的此外，由于H2S的毒性，对相对高浓度的H2S进行持续监测也势在必行。长期暴露在超过 10 ppm 的H2S中会对人体健康造成严重危害。目前，在医疗诊断中准确检测 H2S的方法包括气相色谱/质谱法 10 和离子色谱法等。然而，这些方法操作繁琐、成本高耗时长，无法实现实时检测。因此，开发能够检测低浓度 H2S 的便携式气体传感器迫在眉睫。

迄今为止，主流研究工作已经展示了一系列基于金属氧化物半导体(MOS)、石墨烯和二维过渡金属二卤化物(TMD)的化学电阻式气体传感器，用于及时检测 H2S。然而，这些器件总是在传感性能和工作温度之间进退两难，开发室温 (RT)下的高灵敏度H2S传感器尤其具有挑战性。在实际商业化应用中，电化学气体传感器是 RT H2S检测的最主要类型，具有较宽的线性检测范围。其传感机理源于H2S在工作电极上电化学氧化产生的法拉第电流，这需要持续提供适当的反应电位和设计精良的高催化电极材料，因而功耗高、成本高。考虑到常用的电解质溶液容易泄漏和挥发，这类设备总是需要精细包装，体积大、硬度高、寿命有限，因此进一步微型化并应用于可穿戴电子设备具有挑战性。

研究成果

在个性化医疗和健康保护领域，及时和远程生物标记检测是非常必要的，但迄今为止所报道的设备都面临着巨大的挑战。在此，中山大学吴进教授团队基于电化学电池的结构，提出了一种经济、灵活自供电的传感装置，用于各种应用场景中的H2S生物标记分析。其传感机制归因于电极表面对气体分子的化学吸附所产生的电极电位变化。本征可拉伸有机水凝胶被用作固态电解质，可使器件在拉伸变形或各种环境下长期稳定运行。由此产生的开路传感装置对 H2S具有高灵敏度、低检测限和出色的选择性。它在无创口臭诊断和肉类变质鉴定方面的应用得到了证实，在便携式医疗电子设备和食品安全领域具有巨大的商业价值。此外，还利用蓝牙和云技术开发了一种用于远程 H2S 监测的无线传感系统。这项工作突破了传统化学电阻传感器的缺点，为设计满足其他刺激检测要求的可穿戴传感器提供了方向和理论基础。相关研究以“Design of stretchable and self-powered sensing device for portable and remote trace biomarkers detection”为题发表在Nature Communications期刊上。

图文导读

Fig. 1 | Schematic illustration for the preparation and application of Zn/Ag/DNH sensor.

Fig. 2 | H2S sensing properties of Zn/Ag/DNO.

Fig. 3 | Sensing performance under variable environmental conditions and scenarios.

Fig. 4 | Sensing mechanism of Zn/Ag/DNO.

总结与展望

总之，基于电极电位对目标气体的易感性，作者提出了一种灵活的、可在室温下操作的自供电气体传感器，它具有良好的传感性能 和广泛的环境适应性。鉴于其独特的属性，该传感器可作为可穿戴电子设备的理想候选器件。该传感器由两个金属电极和源自电解池的固体水凝胶电解质组成设计简单、成本低廉，由于电解质本身具有柔韧性，因此可以任意拉伸和弯曲。在测试过程中，无需外部电源即可测量设备的 OCV，其值为水凝胶表面两个电极之间的电极电位差。当暴露在目标气体中时，传感器的 OCV 会发生相应的变化，其反应机制是气体在电极表面的可逆弱化学吸附作用。利用银丝作为活性电极，所制成的传感器对H2S 具有出色的传感性能，包括高灵敏度(23.7mV/ppm)、低 LOD (0.79 ppb)、出色的选择性以及良好的重复性和稳定性。此外，该传感器还具有抗干扰能力，在零下温度、厌氧环境和拉伸变形条件下仍能正常工作，与现有的H2S传感器相比具有很强的竞争力。通过一系列实验和 DFT 计算，确认了H2S与银电极的特定可逆相互作用，从而提高了该装置的响应速度。由于该装置具有出色的传感性能，因此可用于口臭诊断和肉类变质鉴定，完全能够方便、及时地进行生物标记检测。此外，还设计和开发了一种紧凑型无线传感系统，能够通过蓝牙或云共享技术将检测到的信号无线传输到用户终端，从而实现实时和远程 H2S监测。这项工作提出了一个开创性的概念，为未来开发低成本、自供电、可穿戴、实时性能高的气体传感器奠定了基础。这一重大进步为提高人类健康和安全带来了巨大希望，有助干传感器技术领域的不断进步。

文献链接

Design of stretchable and self-powered sensing device for portable and remote trace biomarkers detection

https://doi.org/10.1038/s41467-023-40953-z

转自：“i学术i科研”微信公众号

如有侵权，请联系本站删除！