英文原题：From Waste to Resource: Surface-Engineered Spent Coffee Grounds as a Sustainable Adsorbent for Oil−Water Separation
通讯作者：尚进，香港城市大学；田君飞，华南理工大学；Yong Sik Ok，Korea University
作者：Congcan Shi, Tianqi Wang, Shimul Roy, Shauhrat S. Chopra, Guangxue Chen, Jin Shang*, Junfei Tian*, Yong Sik Ok*
近日，华南理工大学田君飞教授、香港城市大学尚进教授和韩国大学Yong Sik Ok教授合作报导了咖啡渣的一种新利用方式，将咖啡渣依次经过脱木素、二氧化硅纳米颗粒原位生长和疏水改性制成可在高温、强酸性条件进行油水分离的油吸附剂。
含油废水排放和频繁的漏油事故造成的油污染，如灾难性的“深水地平线”漏油事件，持续威胁着生态系统、公众健康、环境和经济。制备一种高效、经济的油水分离应对这一全球性挑战已成为世界范围内的迫切需要。许多具有优异油水分离性能的功能材料，如膜、气凝胶和聚合物，被认为是解决这一问题的有效方法。具有选择性超润湿性质的材料，如超亲水性、超亲油性和超疏油性，可用作油吸附剂或过滤器。此外，大孔吸附剂，如超疏水的铁和铜泡沫以及超疏水改性的纳米颗粒海绵，表现出有效的油-水分离和高可回收性。然而，它们的孔径（例如，海绵孔径=200−1100 μm）太大，导致这些吸附剂难以分离油水乳液（0.2−100 μm）。相比之下，基于尺寸筛选机制，小孔超疏水材料，如金属-有机框架，显示出高的油水乳液分离效率（90.0−99.9%）。然而，微孔吸附剂易被油堵塞孔隙，导致吸附剂再生困难。具有分级多孔结构的吸附剂，例如ZIF-8@rGO@已经开发了基于海绵和碳纳米管的膜来解决这些问题。然而，这些吸附剂价格昂贵，合成复杂，可能含有二次环境污染物，不适合可持续的油水分离。
为了解决上述问题，香港城市大学的尚进教授，华南理工大学的田君飞教授和韩国大学的Yong Sik Ok教授提出了将咖啡渣（SCG）改造成一种新型的超疏水、分级大孔、可持续的油吸附剂（SSD-SCG）（图1），用于油水分离和油水乳液分离（图2）。该吸附剂具有规模化生产的潜力，实验室，制备了10 kg规模的油吸附剂。该材料具有优异的油清洁和乳液分离、易于再生和高重复使用性的性能（图3）。在不同pH值和高温条件下快速有效地从海水中捕获不同类型的油（图3）。此外，SSD-SCG能有效地破乳了各种水包油和油包水乳液（图4）。SSD-SCG作为油吸附剂，可以通过简单的机械压缩释放吸附的油，并且释放油后的SSD-SCG可再次作为油吸附剂（图5）。当SSD-SCG进行吸附油-释放油五次循环后，可作为咖啡原木进行燃烧释放热量（图5）。生命周期评估（LCA）表明（图6），SSD-SCG的生产、使用和处置可以最大限度地减少SCG对环境的影响，并产生经济效益。在此背景下，我们的战略有助于实现多项联合国可持续发展目标，包括可持续发展目标6（清洁水和卫生）、可持续发展目标11（可持续城市和社区）和可持续发展目标12（负责任的消费和生产）。
图1 SSD-SCG的制备。（a）SSD-SCG的制备示意图和（b）SSD-SCG制备中涉及的化学反应：（1−2）四乙氧基硅烷的水解；（2−3）SiO2纳米颗粒原位生长在脱木素咖啡渣（D-SCG）表面得到SiO2纳米颗粒改性脱木素咖啡渣（SD-SCG）以及（3−4）SD-SCG经过疏水改性得到超疏水SiO2纳米颗粒改性脱木素咖啡渣（SSD-SCG）。
图2 SCG在不同制备过程的微观形貌及孔隙率。（a）SCG、（b）D-SCG、（c）SD-SCG和（d）SSD-SCG的照片和SEM图像。（e）SCG、D-SCG、SD-SCG和SSD-SCG的孔体积分布（2−90 nm）和（f）N2吸附-解吸等温线。
图3 油水分离实验。（a）使用SSD SCG吸附海水中原油的照片（SSD SCG的质量为100 g，油的体积为50 mL，海水的体积为1000 mL）。（b）连续分离海水-原油（SSD SCG的质量为30 g，油的质量为5 g，海水的体积为50 mL）。（c）使用嵌入玻璃管（直径为8 mm）中的SSD SCG吸附氯仿（用苏丹红III染色）的照片。（d）SSD-SCG对不同有机液体的吸附能力（d）和其与水混合物的分离效率（e）。
图4 油水乳液的分离。SSD-SCG分离（a）油包水（甲苯包水）和（b）水包油（水包甲苯）两种乳液。（c）用650nm激光照射的水包氯仿乳液（稳定12小时）的照片，显示廷德尔效应。（d）使用SSD-SCG过滤前后的水包甲苯乳液（顶部）和甲苯包水乳液（底部）的显微镜图像，显示过滤溶液中不存在油或水微滴。SSD-SCG分离（e）油包水乳液和（f）水包油乳液的示意图。
图5 吸附剂的再生和咖啡原木的生产。（a）回收被SSD-SCG吸附机油的照片。（b）吸附机油的SSD SCG照片（左）和通过机械压缩恢复的SSD SCG照片（右）。（c）吸附机油的SSD SCG扫描电镜图（左）和通过机械压缩恢复的SSD SCG的扫描电镜图（右）。（d）通过机械压缩恢复的SSD SCG制作的咖啡原木照片。（e）咖啡原木燃烧的照片。（f）机油、SSD SCG、吸附机油的SSD SCG和恢复的SSD SCG的FTIR光谱。（g）超疏水二氧化硅改性的咖啡渣（SS-SCG）、SSD SCG及油的燃烧热。
图6 产品生命周期评估。关键因素对中点影响类别的贡献。
综上所述，具有高透光率的透明柔性基底是构筑高性能ACEL器件的关键。从鱼鳞废料中提取的鱼明胶可用于制备高性能、可持续、可降解的柔性ACEL器件。鱼明胶薄膜的制备方法简单、价格低廉，适用于低成本、规模生产。这项研究成果表明，鱼明胶薄膜用作柔性交流电致发光器件的基底具有独特优势，在其他柔性电子器件的应用中也具有良好的前景。
相关论文发表在ACS EST Engineering上，华南理工大学博士研究生石聪灿和香港城市大学的王天琪为文章的共同第一作者，尚进，香港城市大学；田君飞，华南理工大学；Yong Sik Ok，Korea University为共同通讯作者。
转自：“ACS美国化学会”微信公众号
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