Au纳米团簇掺杂的LDH用于增强光催化CO2还原

▲第一作者：李梅，左振阳  

通讯作者：张胜波    

通讯单位：天津大学         

论文DOI：

https://doi.org/10.1021/acscatal.3c02486          

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研究背景及内容

传统化石燃料的过度使用导致大气中二氧化碳浓度的急剧增加，带来了严峻的环境问题和能源危机。开发有效的光催化剂，将二氧化碳催化转化为高附加值化学品或燃料，是缓解环境和能源危机的一项有前途战略。目前，由于大多数半导体光催化剂对大气中CO2的吸附能力低、可见光捕获能力有限以及电子-空穴复合严重，使其光催化效率仍然太低，无法引起工业兴趣。

鉴于此，天津大学张胜波副教授团队报道了一种原位氧化还原策略获得的高密度Au簇掺杂的层状双氢氧化物纳米笼（Au/Co-LDH）光催化剂，对CO2光还原体系中的结构-活性关系进行了探索。实验表征表明由于高分散超细Au团簇的掺杂，有效增强了CO2吸附、可见光捕获能力和电荷转移速率。DFT计算表明，Au团簇掺杂促进了活性位点的电荷再分配，增加了费米能级附近的态密度，稳定了*COOH中间体，并降低了决速步能垒。在可见光（λ>420 nm）下，Au/Co-LDH可提供5610 μmol g−1 h−1的CO2还原速率，其活性分别是未掺杂的Co-LDH和Au纳米颗粒的4倍和22倍。

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本文亮点

1）通过原位氧化还原策略可获得高分散超精细的Au纳米团簇掺杂的Co-LDH纳米笼光催化剂。

2）实验表征揭示Au掺杂的Co-LDH纳米笼光催化剂可同时增强其对CO2的吸附能力，可见光的捕获能力以及光生电荷的分离速率。

3）DFT计算表明Au团簇掺杂促进了活性位点的电荷再分配，增加了费米能级附近的态密度，稳定了*COOH中间体，并降低了决速步能垒。

4) 在可见光（λ>420 nm）下，Au/Co-LDH可提供5610 μmol g−1 h−1的CO2还原速率，其活性分别是未掺杂的Co-LDH和Au纳米颗粒的4倍和22倍，该工作将为开发和优化高活性光催化CO2还原催化剂提供重要指导。

03

图文解析

▲图1：光催化剂设计概念

▲图2：催化剂电镜表征

▲图3：催化剂电子结构表征

▲图4：光催化性能测试

▲图5：光电测试

▲图6：机理研究

原文链接：

https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acscatal.3c02486

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作者介绍

第一作者：

李梅 天津大学博士，主要从事人工光合作用及废弃塑料循环研究，在ACS Catal., Appl. Catal. B-Environ., Green Chem., ACS Sustainable Chem. Eng., ACS Appl. Mater. Interfaces等期刊发表学术论文10余篇。

通讯作者：

张胜波 天津大学长聘英才副教授/特聘研究员，研究领域面向国家双碳战略目标，致力于废弃塑料高效循环与资源化、人工光合作用等研究，在Nat. Sustain., J. Am. Chem. Soc., Chem. Sci., ACS Catal., Appl. Catal. B-Environ., Green Chem.等杂志发表论文40余篇，授权发明专利5项，主持中国博士后特别资助基金（站中）、博后面上基金、北洋学者英才计划等项目。获清华大学优秀博后、天津市优秀博士学位论文、天津大学优秀毕业生、学生科学奖、国家奖学金等荣誉。

转自：“研之成理”微信公众号

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