ACS Sensors 天津科技大学刘亚青教授团队：基于AIE纳米酶的长持续化学发光和余晖荧光对病原菌的即时检测
2023/8/22 8:36:37 阅读：41 发布者：
致病菌广泛分布于多种环境中，严重威胁人类健康。即时检测 (POCT) 是早期预警细菌威胁的有效方法。在此，该研究根据新设计的聚集诱导发射（AIE）分子，构建了基于化学发光（CL）的比率传感平台，用于细菌的敏感 POCT。新的AIE分子呈现出类似氧化酶的特性（命名为AIEzyme），并且可以在免H2O2的情况下触发长时间持续的强强度的鲁米诺（LUM）化学发光。用肉眼监测CL发射超过2小时。探索了长时间CL机制，可能归因于根据 AIEzyme 和鲁米诺之间的循环能量转移，AIEzyme 持续产生活性氧 (ROS)，从而催化鲁米诺的化学发光。基于化学发光共振能量转移（CRET）机制，进一步开发了余辉发光系统，用于构建用于检测病原菌的比率生物传感器。该便携式生物传感平台以自制支架作为检测室，以智能手机作为分析仪，对真实样品中的细菌进行POCT定量，回收率良好。检测无需H2O2和外部激发源，不仅简化了操作，而且减少了干扰。具体来说，长持续发光和比例策略可以显着提高准确性，为需求点分析（例如 SARS-CoV-2 检测和生物成像分析）提供指导性方法。
图1. (A) ZIF@FL 制备示意图。 (B) ATP 触发的 ZIF@FL 降解示意图。(C) 基于CRET原理的ATP触发细菌检测平台示意图。
图 2. (A) MTPE-FCyP分子的化学结构。 (B) MTPE-FCyP 在不同溶剂中的荧光发射光谱和图像（THF (a)、THF (10%) 和 H2O (90%) (b) 的混合物）。 (C) 基于 DFT 计算的MTPE-FCyP 的 HOMO-LUMO 分布。 (D) DSPE-AIENPs 的紫外可见吸收光谱(a) 和荧光发射光谱 (b)。 (E) DCFH-DA 探针在不存在DSPE-AIENPs 的情况下 (a)、存在DSPE-AIENPs 的情况下在 LED 照射之前 (b) 和之后 (c) 的荧光光谱。(F) 不存在DSPE-AIENPs 的情况下 (a)、存在DSPE-AIENPs 的情况下 (b) 以及 LED 照射之后 (c) TMB 的紫外可见吸收光谱和图像。
图 3. (A) LED 照射之前 (a, c) 和之后 (b, d) 鲁米诺和AIEzyme/LUM 的 CL 光谱和照片。 (B) 随着照射时间的增加，AIEzyme/LUM在LED 预激发下的 CL 响应。 (C) LED 激发停止后，AIEzyme/LUM系统随时间的照片。
图 4. LED 照射之前 (a) 和之后 (b) TEMP-AIEzyme (A) 和DMPO-AIEzyme (B) 的 EPR 光谱。 (C) AIEzyme/LUM 系统在空气饱和和N2 饱和溶液中的 CL 强度。 (D) AIEzyme/LUM 持久 CL 可能的潜在机制。
图 5. (A) 鲁米诺的 CL 发射光谱 (a) 和 FL 的紫外-可见吸收光谱(b)。(B) AIEzyme/LUM (a) 和 AIEzyme/LUM/FL (b) 的 CL 光谱和照片。(C) AIEzyme/LUM/FL 系统随时间的照片。
图 6.(A)智能手机集成便携式设备的结构。 (B) AIEzyme/LUM/ZIF@FL 系统针对 107CFU mL-1 大肠杆菌随时间的照片。（C）不同浓度（101、102、103、104、105、106、107CFU mL-1）细菌的传感系统的光学图像以及G/B值与大肠杆菌浓度对数之间的线性关系 (n=3)。
总之，该研究基于新合成的AIE分子，成功构建了长效CL系统和余辉发光系统。AIE具有优异的ROS生成能力并呈现氧化酶样特性，在免H2O2的情况下可以触发鲁米诺的化学发光。CL 成像和基于 CRET 的余辉发光成像可分别可视化 120 分钟和 50 分钟。基于CRET的余辉发光系统进一步开发了一种灵敏度高、回收率好的比例生物传感器，用于真实样品中的POCT致病菌。智能手机作为分析仪的集成使定量 POCT 成为可能。自制的便携式检测装置可以减少环境干扰，进一步提高准确性和重复性。基于CL和CRET的余辉发光系统具有无需H2O2和外部激发源、出色的稳定性和长持续发射的优点，在环境和食品安全监测以及临床诊断方面具有巨大的潜在应用。
相关成果以“AIE nanozyme-based long persistent chemiluminescence and fluo-rescence for POCT of pathogenic bacteria”，发表在国际学术期刊“ACS Sensors”上。
https://doi.org/10.1021/acssensors.3c00918
转自：“NANO学术”微信公众号
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