Joule：Tobias J. Erb团队利用一种新型合成电生物模块用电力生产ATP

2023年8月16日，德国马克斯•普朗克陆地微生物研究所的Tobias J. Erb教授团队在Joule期刊上发表了一篇题为“ATP production from electricity with a new-to-nature electrobiological module”的研究成果。

该研究报道了一个合成“电生物模块”，称为AAA循环。该循环是一个多步酶级联反应，能够持续地将电能转化为生物能量载体ATP，使得利用电能驱动生化反应及复杂生物过程成为可能。

论文通讯作者是Tobias J. Erb、罗姗姗；第一作者是罗姗姗。

电气化，特别是基于可再生能源的电气化，是实现碳中和社会的关键途径。然而，电能的高效利用和储存仍然是一个重大挑战。尽管生物体系每年能使用和储存超过130TW的能量，但电能在生物系统中的应用仍很有限。当前，关于电能驱动生物系统的研究主要集中在利用电能生产电子载体分子（如氢气、CO、甲酸等），这些分子随后被微生物代谢而转化为化学能为细胞供能。另外，探索可直接噬取电子产生能量的微生物也是研究方向之一。然而，这些基于细胞的体系通常需要分配相当一部分能量用于细胞的自我复制，并且往往工程改造目标与细胞的生存目标并不一致。无细胞或体外生物系统是一个前景广阔的领域，可克服这些局限，但需要特定的化学能驱动。要将电能直接用于无细胞系统，需要将电能转化为存储在还原性辅酶和ATP中的化学能。虽然用电再生还原性辅酶的方法已经建立，但将电能转化为ATP中的化学能尚未实现。

大部分细胞主要通过氧化磷酸化生产ATP，然而这个过程较为复杂，涉及膜系统及多种复杂的膜蛋白，在体外并不容易建立。因此，马普陆地微生物研究所的Tobias J. Erb教授团队决定设计一个新的电生物模块能更简单地将电能转化为ATP为无细胞系统供能。该模块将具有以下特性：（1）包含极简组分，（2）无膜系统，（3）可与其他无细胞体系耦合。

他们发现将醛转化为酸有两条代谢途径。一条途径通过醛氧化还原酶（AOR）生成还原性铁氧还蛋白，另一条途径经过两或三步反应生成NAD(P)H及ATP。将两条途径结合可形成一个循环：用还原性铁氧还蛋白将酸还原成醛，之后在将醛氧化成酸的过程中可产生NAD(P)H和ATP。这个循环被称为AAA（acid/aldehyde ATP）循环。根据所选的酸/醛对的不同，可以设计出不同的AAA循环。

在考量过酶的可得性及活性后，他们选用了来自Aromatoleumaromaticum的AOR，工程改造的丙醛脱氢酶（PduP-NP来自R. palustris），磷酸乙酰转移酶（Pta来自E. coli），丙醛激酶（TdcD来自E.coli）来构建一个基于丙醛/丙酸的AAA循环（AAAP）。为促进循环的进行，他们选用了具有比还原性铁氧还蛋白更低电势的人工电子载体HMV作为AOR的电子供体，并用电还原HMV以驱动循环的进行。丙酮酸及乳酸脫氢酶也被加入体系中以再生NADP+推动循环的进行。在电压控制在-0.53~ -0.57 V vs. SHE运行5小时之后，通过AAAP循环产生约165 μM ATP，产率为17%，产ATP的法拉利效率为22%。

图1：AAA循环：一个极简的电生物模块。

图2：AAAP循环的证明。

AAAP循环可与己糖激酶耦合利用电能将葡萄糖转化为葡萄糖-6-磷酸（G6P）。运行四小时后约产生400 μM G6P，产G6P的法拉利效率为47%。另外，AAAP循环利用电能所产生的ATP可作为构建单体被用于转录过程（TX）中的mRNA合成，同时还可以为翻译过程（TL）供能，从而驱动体外TX-TL，从DNA合成蛋白质。

图3：通过AAAP循环实现的电能驱动生产ATP及其应用。

AAAP循环在电能和生物系统之间建立了新的链接，为解决可持续发展难题提供了新的可能。

相关论文信息：

https://doi.org/10.1016/j.joule.2023.07.012

转自：“小柯化学”微信公众号

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