上科大于平教授/上交大王世勇教授等《自然·通讯》：分子轨道对称性对开壳纳米石墨烯磁耦合强度的影响

开壳的纳米石墨烯由于其独特的性质，例如弱轨道耦合、较长的自旋相干时间等特性使得其在自旋电子器件和量子信息技术领域具有广泛的应用前景。实现这一愿景的关键之一就是如何调控自旋极化的未配对电子之间的磁交换相互作用。目前，调控纳米石墨烯体系中的磁交换作用的机理多局限在通过改变连接位点或改变自旋中心的间距从而调控单占据轨道态密度的重叠来实现磁交换作用的调控目的，对于其他的调控机制鲜有报道。众所周知，分子轨道对称性对于分子体系的很多物理和化学的特性都有非常重要的影响，那么是否可以利用轨道的对称性对磁耦合强度进行调控呢？

近日，上海科技大学于平课题组与上海交通大学王世勇课题组以及西班牙Donostia国际物理学中心的Ricardo Ortiz博士和Thomas Frederiksen教授，采用湿法化学与表面合成相结合的方法设计了具有不同分子轨道对称性的开壳纳米石墨烯结构，并通过扫描隧道显微镜和原子力显微镜的表征，结合不同的理论计算方法研究了如何利用分子轨道对称性对开壳纳米石墨烯的磁耦合进行调控。首次发现了分子轨道对称性对开壳纳米石墨烯磁耦合强度的影响，该研究以“Orbital-symmetry effects on magnetic exchange in open-shell nanographenes”为题，发表在国际知名期刊《自然·通讯》（Nature Communication）上。

文章要点：

1、研究人员利用自旋为1/2的非那烯作为积木单元，利用表面合成的方法制备出不同组合方式的纳米石墨烯结构，并利用扫描隧道显微镜和原子力显微镜进行结构的精准表征。

2、在对不同组合进行磁性表征时发现，D1、D2的磁交换强度存在巨大差异。

3、对比不同理论计算结果，表明除了分子本身的对称性，第三近邻跳跃发挥关键作用。

4、通过对D1、D2分子轨道的分析，通过利用分子轨道对称性和第三近邻相互作用的影响可以实现磁耦合强度接近一个量级的调控。

转自：“高分子科学前沿”微信公众号

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