中国青年学者一作，登上Nature Physics，首个实验证据！

中国学者观察到“量子超化学”的首个实验证据！

实现对分子内部和外部量子态的完全控制有望提供新的策略来引导化学反应产生所需的产物。理论预测表明，当玻色子分子在单量子态中积累时，由于玻色增强，可能会发生宏观反应（Figure 1），这与导致激光中光放大的量子效应相同。这种所有粒子在量子多体体系中同步演化的集体反应也被称为量子超化学。

Figure . 玻色增强化学反应

然而，观察超化学的尝试经常会遇到将致密分子样本冷却成玻色-爱因斯坦凝聚体（BEC）的困难。BEC状态指的是当一组冷却到接近绝对零度的粒子共享一个量子态时，整组粒子就开始表现得像是一个原子一样。这有点像军训时将解散的队伍重新集合起来走方阵，虽然很难实现，但是一旦发生，就可以打开一个全新的可能性世界。

但是分子复杂的能量结构意味着激光冷却分子的效率低于原子。此外，冷分子经常由于非弹性碰撞而经历陷阱损失和加热，导致分子寿命短，不足以形成稳定的分子凝聚体。

Figure . CHENG Chin研究团队

来自美国芝加哥大学Cheng Chin教授团队宣布了“量子超化学”的第一个证据，即同一量子态的粒子发生集体加速反应的现象。这种效应已经被预测到，但从未在实验室中观察到。

相关研究结果于 7 月 24 日发表在《Nature Physics》杂志上，第一作者为Zhang Zhendong博士。该成果打开了通往新领域的大门。科学家们对所谓的“量子增强”化学反应非常感兴趣，这种反应可以应用于量子化学、量子计算和其他技术，以及更好地理解宇宙定律。CHENG Chin坦言：“这是20年来的科学目标，所以这是一个非常令人兴奋的时代。”

【实验设计】

在这项工作中，作者观察了铯(Cs)原子和Cs2双原子分子在10–8 K下BEC中的集体化学反应。为什么选择了Cs2分子？对于这项研究来说，因为它们可以高度稳定地抵抗碰撞的有害影响。

实验从光阱中的6×103到5×105铯原子的超冷玻色气体开始，原子可以在三维谐波势或二维（2D）方阱势中形成纯BEC。为了产生分子，作者施加了外部磁场，该磁场在特定旋转和振动量子态下引起Cs原子和Cs2分子之间的共振耦合。这种耦合称为费什巴赫共振，是一种强大的工具，常用于合成超冷分子。作者使用两个物种的独立光学成像测量了原子和分子的数量。

图 1. 原子和分子量子场之间的反应耦合

为了表明简并量子气体与普通气体的化学反应遵循不同的规则，作者比较了在BEC临界温度Tc之上和之下制备的样品的分子生产率。为了描述从经典态到量子简并态过渡中的分子形成动力学，作者在磁场淬灭后以β=Nm/N0n0表示分子生成速率，其中N0和n0是初始总原子分别为数量和平均原子密度（图2）。测量的分子形成速率在两种情况下显示出不同的行为（图2）。

图 2. 经典简并体系和量子简并体系中分子形成速率的比较

作者发现：在19.84 G的特定费什巴赫共振下形成的Cs2分子具有较高的碰撞稳定性，这使得分子能够在限制原子的同一光陷阱中形成稳定的BEC。分子BEC具有足够长的寿命，使作者能够研究量子简并态中的反应耦合。同时对原子BEC中分子形成动力学的仔细检查揭示了量子多体反应的其他有趣特征。

图 3. 原子和分子量子气体中费什巴赫共振的相干反应动力学

当原子和分子凝聚体在费什巴赫共振上进行磁调谐时，原子和分子之间的集体耦合是显而易见的。原子和分子群之间的持续振荡证明了反应耦合的量子相干性。特别是，振荡频率(ω0)随着样品中粒子数量的增加而迅速增加，并显示出与系统中Cs原子初始数量(N0)的幂律相关性。该幂律采用ω0∝N0α的形式，它支持量子多体反应的预测玻色增强。测得的幂律α的标度指数与基于原子和分子三体耦合的理论模型一致。当三个原子反应形成一个分子和一个原子，以及一个原子和一个分子分散产生三个原子时，就会发生三体过程。

图 4. Feshbach 共振上的玻色增强原子分子反应动力学

【总结】

研究人员在费什巴赫共振附近的原子BEC中观察到了集体多体化学反应。从三体重组导出的量子场模型很好地描述了动力学。特别是，平衡阶段原子和分子场的相干振荡支持反应过程的量子相干性和玻色增强。量子简并态中相干和集体化学反应的观察为探索多体物理学和超冷化学之间的相互作用铺平了道路。

【编辑点评】

这篇论文非常突出，因为它控制了反应物和产物之间的化学反应，这些反应物和产物在单量子态下形成相干物质波，这是量子化学的前沿问题。作者在量子简并态中观察到的集体特征提供了对多体反应与普通气体反应相比的独特特征的见解，并进一步扩展了人们对超冷化学的理解。

转自：“高分子科学前沿”微信公众号

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