中国科学院化学所韩布兴院士Nat.Commun.:铜单原子和纳米粒子”双重位点电催化CO2还原制备C2+
2023/8/7 14:28:04 阅读:37 发布者:
电催化CO2还原是涉及两种反应物(CO2和H2O)的典型反应。然而,通常忽视了H2O解离的作用,它提供活性的H物种参与多个质子化步骤。
在本研究中,构建了一个双活性位点催化剂,其中包括N掺杂碳基负载的Cu原子位点和Cu纳米颗粒。在-0.6 V下,实现了多碳产物的高效电合成,法拉第效率接近75.4%,部分电流密度达到289.2 mA cm-2。
实验和理论研究揭示了Cu纳米颗粒通过CHO二聚化促进C-C偶联步骤,而Cu原子位点则促进H2O解离形成H。生成的H迁移到Cu纳米颗粒上,并调节Cu纳米颗粒上的H覆盖度,从而促进CO到*CHO的转化。Cu单位点和Cu纳米颗粒的双活性位点效应使得催化性能得以提升。
图1.催化剂的形态和结构
图2.二氧化碳电还原性能
图 3 机制分析
图 4 DFT 计算
Jiaqi Feng, Xiaofu Sun & Buxing Han, Modulating adsorbed hydrogen drives electrochemical CO2-to-C2 products, Nat. Commun. 2023, 14, 4615.
DOI: 10.1038/s41467-023-40412-9
https://www.nature.com/articles/s41467-023-40412-9
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