林化所刘鹤、王丹/宁波材料所田子奇ACS Nano：基于温度介导的相分离策略构建超强可逆的粘附性水凝胶

以一种简单友好的方式制备具有强而可逆的机械和粘合性能的水凝胶，对于促进粘附工程和智能电子的发展具有重要意义，但其制造方式和控制条件仍具挑战性。现有的水凝胶的制备方法往往涉及复杂的预处理过程，并且得到的水凝胶在皮肤上的适用性较低。共聚物水凝胶因其热响应特性，在该领域具有广阔前景，但其固有的脆性、易断裂和粘附性弱等缺陷限制了其实际应用。基于此，本工作利用纳米纤维素的独特优势，直接解决热敏性共聚物水凝胶存在的多重困境，制备得到了具有强而可逆的机械和粘合性能的水凝胶，同时对于粘附水凝胶在柔性可穿戴领域的应用也具有重要意义。

图1 具有强而可逆的机械和粘合性能的水凝胶的设计原理

近期，中国林科院林化所刘鹤研究员、王丹研究员和中科院宁波材料所田子奇研究员报道了一种温度介导的相分离策略，利用纳米纤维素的自身优势制备了具有强而可逆的机械和粘合性能的水凝胶。该策略利用温度驱动的共聚物和纳米纤维素间氢键的形成和解离，从而来触发相分离的开始和终止，因而赋予水凝胶动态可逆的按需特性，同时解决了热敏性共聚物水凝胶存在的多重困境。制备得到的水凝胶在皮肤上表现出96.0% 的粘附性(界面韧性: 117.2 J/m2 vs 4.8 J/m2)和85.7%的机械可调性(机械刚度: 0.02 MPa vs 0.14 MPa)。本工作提出的策略提供了一种有前途的、简单且有效的方法，可以利用普通共聚物和生物质资源直接构建强而可逆的粘附性水凝胶。

图2 用于评估温度对CNF、P(AA-co-AAm)、和水分子间相互作用的理论模拟

本研究深入探讨了不同温度下CNF/P（AA-co-AAm）水凝胶的粘附-分离性能。研究发现，在皮肤温度（35℃）触发下，CNF/P（AA-co-AAm）水凝胶能完美贴合在人体关节和其他各种基材上，即使在运动时仍未表现出显著的脱离迹象；在20℃的温度刺激下，CNF/P（AA-co-AAm）水凝胶与人体关节和其他各种基材间能完全剥离，而没有显著的凝胶残留。通过90度剥离、拉伸搭接-剪切和拉伸粘结这三种粘附测试方法进一步定量评估了水凝胶的粘附-分离性能，结果显示随着温度的转变(35℃–20℃)，CNF/PAA水凝胶表现出粘附性能的可切换特性。

图3 CNF/P(AA-co-AAm)水凝胶在不同温度下的粘附-分离性能

上述研究成果以“Temperature-Mediated Phase Separation Enables Strong yet Reversible Mechanical and Adhesive Hydrogels”为题在线发表于期刊ACS NANO上。该研究工作由中国林科院林化所、中科院宁波材料所、南京林业大学共同协作完成，中国林科院林化所硕士研究生张蕾和博士研究生王思恒为论文共同第一作者，中国林科院林化所刘鹤研究员、王丹研究员和中科院宁波材料所田子奇研究员为论文共同通讯作者。作者感谢国家自然科学基金重大项目（31890774）、国家自然科学基金项目（31971599）、江苏省林业科技创新推广项目（LYKJ[2021]04）对该工作的资助，感谢南京林业大学徐徐教授以及江苏科技大学刘泽玉研究员对本工作的支持与帮助。

原文链接：

https://doi.org/10.1021/acsnano.3c03910

转自：“高分子科学前沿”微信公众号

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