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扬州大学皮业灿/庞欢教授课题组Angew:2D MOF热解制备高熵合金催化剂高效催化HOR

2023/7/11 15:03:57  阅读:37 发布者:

第一作者:邱紫铭

通讯作者:皮业灿、 庞欢教授

通讯单位:扬州大学

背景介绍

多金属合金纳米粒子(NPs)由两种或多种不同的金属元素组成,由于其组成的可调性和特殊的性能,在催化应用方面显示出巨大的潜力。通过将廉价过渡金属成分引入性能良好的贵金属中,可以提高贵金属的利用率,从而大大降低催化剂的成本。更有趣的是,在许多情况下,由于组成金属物种的合金效应,它们可以表现出各自母体金属物种所不具备的新型催化性能。过去几年中,多金属合金电催化剂取得了重大进展,然而,使用传统湿化学方法合成这一系列纳米复合材料的方法一直是一个长期的挑战。首先,由于两种或多种不同金属的热力学和动力学特性不同,要同时控制它们的成核和生长并不容易,这很容易导致产物的不均匀性。虽然有许多特定二元和三元合金NPs的合成报道,但通常很难将其方法/条件直接推广到其他不同成分的多金属合金NPs的合成中。其次,在制备分散NPs时,引入有机保护剂是必要的,这会限制活性点的暴露,从而降低催化性能。此外,金属前体(尤其是贵金属)的低利用率、繁琐的负载过程和大规模生产的难度也极大地阻碍了多金属合金NPs的实际应用。从这个意义上说,开发一种高效、通用和低成本的方法来规模化合成具有定制成分的多金属合金NPs,对开发先进的电催化剂具有重要意义。

金属有机框架(MOFs)是一种由有机分子和金属离子协调构建的重要的结晶性多孔材料,在过去的20年中已经成为一个快速发展的研究领域。除了直接使用,MOFs还可以作为牺牲模板,通过简单的热处理来获得碳支持的相应金属NPs。受益于MOFs中金属成分的多样性和某些成熟的MOFs的简易合成策略,这种方法有望低成本、可规模化地制备支持的金属NPs。此外,与其他碳质材料相比,MOF衍生的碳通常表现出可控的微/纳米形态和多孔结构,特别是对于某些低维MOF前体,如纳米线或纳米片,这有利于形成暴露良好的纳米颗粒,从而提高催化性能。然而,从多成分的MOFs中制备多金属合金NPs仍然是一项艰巨的任务,因为在热解过程中难以确保不同金属成分的均匀分布。此外,以铂族金属为基础的MOFs的合成具有挑战性,这也阻碍了这一策略在催化领域的广泛应用。

本文要点

1. 通过采用这种二维MOF辅助热解-置换-合金化(PDA)路线,成功地制备了具有多达六种不同金属元素的各种多金属合金NPs。获得的NPs具有较窄的尺寸分布,并均匀地分散在多孔氮掺杂的碳纳米片(PNC NSs)上。

图文介绍

本文信息

Ziming Qiu, Yong Li, Yidan Gao, Zhenyang Meng, Yangyang Sun, Yang Bai, Nian-Tzu Suen, Hsiao-Chien Chen, Yecan Pi, Huan Pang, 2D MOF-assisted Pyrolysis-displacement-alloying Synthesis of High-entropy Alloy Nanoparticles Library for Efficient Electrocatalytic Hydrogen Oxidation, Angew. Chem. Int. Ed. 2023DOI: 10.1002/anie.202306881

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202306881

导师介绍

庞欢课题组:

https://www.x-mol.com/groups/panghuan

转自:“我要做科研”微信公众号

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