华东师大李艳青/苏大唐建新合作AFM: 基于A-D-A型延迟荧光材料的高效低滚降橙红光和白光OLEDs

传统的供体-受体(D-A)型热激活延迟荧光（TADF）分子具有长程电荷转移（LR-CT）激发态，由于其缓慢的反向系间窜越（RISC）过程导致激子湮灭，长波长TADF有机发光二极管（OLEDs）在高亮度下面临严重的效率滚降。

▲分子构型和器件模型及性能

近日，华东师范大学李艳青教授和苏州大学唐建新教授合作，报道了一种具有长程/短程混合电子激发态的A-D-A构型TADF材料，以二氢吩嗪为供体，盘状刚性含硼、氮多环芳烃(B,N-PAHs)为受体，基于这种棒状橙红光TADF掺杂剂的橙红光和白光器件获得了高效率和低滚降。

▲图a：合成路径。图b：前线分子轨道分布与能级

密度泛函理论(DFT)计算结果表明，两种发射体均表现出混合的长程/短程电荷转移(LR/SR-CT)激发态，其中LUMO在受体上呈现出交替的原子化定域分布，而HOMO则定域在供体的键上，从而具有占主导的LR-CT激发特征。同时HOMO也拓展到了受体的苯环上，拓展部分呈现出SR-CT的特征。这种具有大二面角的扭曲棒状结构带来了LR-CT特征，使其具有极小的单-三线态能带间隙，短的延迟荧光寿命，高的光致发光量子产率，快速的反向系间窜越(kRISC > 106 s-1)。另外SR-CT激发又使分子具有快速的单线态辐射跃迁(kr > 107 s-1)和较大的振子强度(f)，此外，A-D-A棒状构型还实现了超过90%的水平发射偶极取向因子(Θ∥)，有利于器件的光耦合。

▲橙红光OLEDs器件电致发光性能

基于2BNtCz-PZ的橙红光OLEDs器件的最大外量子效率(EQE)达到31.0%，在1,000 cd m-2时EQE轻微滚降至22.2%，发射峰超过600 nm。此外，由于两种橙红光发射体在蓝光波段具有强SR-CT吸收带，制备的单发射层白光OLEDs具有“精巧的”Förster共振能量转移(FRET)过程，其EQE达到了30.6%。

▲单发光层白光OLEDs器件电致发光性能

这项工作揭示了“结合LR/SR-CT混合激发态与棒状A-D-A构型”的分子设计策略在构建高效率低滚降的橙红光TADF材料方面的潜力。

转自：“高分子科学前沿”微信公众号

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