巩金龙教授Nature子刊：界面润湿性可控助力CO2电还原制乙醇和乙烯

界面润湿性如何影响CO2电还原乙烯和乙醇途径的机制尚不清楚。基于此，天津大学巩金龙教授等人报道了通过对不同烷基链长的烷烃醇进行改性，设计并实现了动力学控制的*CO和*H的可控平衡，揭示了其对乙烯和乙醇途径的贡献。

乙醇/乙烯比可以在0.9-1.92的范围内连续调整，对乙醇和多碳（C2+）产物的法拉第效率（FE）分别达到53.7%和86.1%。在321 mA cm−2的C2+局部电流密度下，C2+法拉第效率可达80.3%，是该电流密度下选择性最高的。

作者推断出界面润湿性对乙烯和乙醇途径的影响机理，其中*CO覆盖率和*H覆盖率被认为是乙烯或乙醇选择性生产的关键因素。

值得注意的是，改变*CO/*H表面覆盖不仅影响乙烯和乙醇的生成还会影响其他产物。随着疏水性的增加，界面结构从液-固界面（CA: 430）转变为气-液-固界面（CA: 1310），再转变为气-固界面（CA: 1560）。总之，*CO吸附电压越宽，在原位ATR-SEIRAS光谱中*CO覆盖率越高，而CLSM荧光强度衰减距离越大，*H覆盖率越低。

在不同的界面润湿性下，不同的选择性也可观察到类似的现象。随着疏水性的增加，C2+和乙醇的FE先升高后降低，表明C2+反应途径可以通过平衡CO2和H2O的质量传输来调节。作者采用电压范围（*CO）与衰变距离（*H）之比（R）来表示*CO/*H比。

通常，R值越高，表示*CO/*H比值越低。随着疏水性的增加，R值从0.95逐渐减小到0.24，再减小到0.18，表明*CO/*H比值增大。因此，随着疏水性的增加，*CO/*H的覆盖率可能同时增加。

Tunable CO2 electroreduction to ethanol and ethylene with controllable interfacial wettability. Nat. Commun., 2023, DOI: https://doi.org/10.1038/s41467-023-39351-2.

转自：“萤火科研”微信公众号

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