单离子导电水凝胶电解质实现超长循环柔性锌离子电池

以下文章来源于高分子科学前沿 ，作者高分子科学前沿

具有高容量和长循环稳定性的柔性锌离子电池（ZIBs）对于可穿戴电子设备是至关重要的。目前，水凝胶电解质已被开发出来，以提供离子传输通道，同时在机械应力下保持ZIBs的完整性。然而，水凝胶基质通常采用盐水溶液溶胀以增加离子传导性，这可能阻碍与电极的亲密接触并降低机械性能。

鉴于此，东南大学孙正明教授、章炜副教授、南京工业大学缪春洋副教授通过整合聚丙烯酰胺（PAM）网络和伪聚轮烷（PPR）结构，开发了一种单锌离子导电的水凝胶电解质（SIHE）。研究显示，该SIHE表现出0.923的高Zn2+转移数和室温下22.4 mS cm-1的高离子传导率。采用SIHE的对称电池表现出稳定的锌沉积/剥离性能，持续时间超过160小时，锌沉积层均匀而光滑。此外，基于La-V2O5正极的全电池在0.1 A g-1时也表现出439 mA h g-1的高容量，并且在5 A g-1的情况下，经过3500次循环后表现出90.2%的优异容量保持率。另外，柔性ZIBs即使在恶劣的条件下，如弯曲、切割、穿刺和浸泡，仍显示出稳定的电化学性能。总体而言，这项工作为单离子导电水凝胶电解质提供了一个简单的设计策略，为长寿命的水系电池铺平了道路。

文章要点：

1. 这项工作设计了一种基于PPR结构的单锌离子导电水凝胶电解质（SIHE），它由线性聚合物（PEO）和可以沿着网络链滑动的环状分子（α-环糊精，CD）组成。

2. 由于滑环的空间效应，阴离子可以被物理地限制在两个环形CD之间，而Zn2+由于其丰富的羟基位点，可以沿着环的外部被引导。PPR中的环形分子CD通过引入PAM进行交联，制备出CD-PEO/PAM水凝胶电解质，该电解质在60%的含水量下表现出22.4mS cm-1的超高离子传导率和0.923的大转移数。

3. 由于阴离子的移动受到限制，在循环过程中基本上避免了阴离子迁移引起的浓度极化，而且Zn2+可以均匀地沉积/剥离在表面，不会产生锌枝晶。

4. 当组装以锌箔为负极、La3+掺杂的V2O5为正极的ZIB时，柔性ZIB在0.1A g-1时提供了439 mA h g-1的高容量，在5 A g-1时提供了191 mA h g-1。此外，柔性ZIB还表现出了显著的循环性能，在5A g-1的条件下，经过3500次循环后，保留率达到90.2%。

5. 受益于水凝胶电解质的高伸展性和粘附强度，柔性ZIBs在复杂的条件下，包括弯曲、折叠、穿刺和浸泡，呈现出良好的电化学稳定性。

原文链接：

https://doi.org/10.1002/adma.202301996

来源：高分子科学前沿

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