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最新!清华大学又发Nature!

2022/7/19 10:04:32  阅读:363 发布者:

202239日、46日、427日、621日、629日之后,清华大学再发今年第六篇Nature,总计第10Nature/Science

具有原子分辨率的单分子成像,是研究各种分子行为和相互作用的一种重要方法。虽然低剂量电子显微镜,已被证明在观察小分子方面有效,但它还没有帮助人们实现对多孔材料(如沸石)中单分子的基本物理和化学的原子理解。与酸位点相互作用的小分子构型,决定了沸石在催化、吸附、气体分离和能量储存方面的广泛应用。在此,来自清华大学的陈晓&魏飞等研究者局限于ZSM-5分子筛通道内单吡啶噻吩原子成像。相关论文以题为Atomic imaging of zeolite-confined single molecules by electron microscopy”于20220713日发表在Nature上。

单个小分子的原子成像,将为化学键和分子间相互作用提供新的理解。特别是对于多孔材料的催化和吸附,揭示小分子和多孔结构之间的主-客体相互作用,对于研究这些应用中的各种分子行为具有重要意义。电子显微镜,有望通过原子分辨率实现晶格结构的实空间表征,这也应该适用于小分子的成像。尽管最近在低剂量成像方法上的进展表明,用电子显微镜观察小分子在技术上是可行的,但要更深入地了解化学,从原子上解析它们仍然是一个挑战。沸石是最重要的多孔材料之一,用于将天然气、化石石油和甲醇转化为重要的烯烃、芳烃和其他精细化学品。分子筛中有序的通道体系和明确的酸位,对被吸附分子提供了很强的约束,促进其进一步转化,这已被各种实验和模拟研究。同时,这些分子在约束条件下的“冻结”构型,为人们在真实空间中对它们进行原子成像和研究提供了基础。例如,吡啶和噻吩是两种典型的探针分子,它们与沸石中的Brønsted酸位点有很强的相互作用。在酸位点,这些分子中的原子环被静态地暴露在适当的成像投影中,这样分子的行为和相互作用就可以从静态图像,甚至原位实验中直观地识别出来。在此,研究者以局限于ZSM-5沸石中的吡啶噻吩模型分子,探索成像方法分子物理和化学中的应用。为了原子成像这些分子,研究者将iDPC-STEM应用于这种光束敏感的轻元素样品。在原位实验中,研究者可以直接看到吡啶在ZSM-5通道中的吸附和解吸行为。基于静态iDPC-STEM图像,单吡啶中的六元环和单噻吩中的S原子定位,反映了ZSM-5通道中酸位点上的主-客体相互作用。这些结果,证明了电子显微镜在小分子的成像和分析方面的能力,从而启发人们将其应用于研究吸附、催化、气体分离和能量储存等更多的单分子行为。

作者简介

魏飞,教授,长期从事流态化、多相反应工程及碳纳米管结构控制与批量生产技术。致力于多相反应器的新概念及新理论研究、研发用于煤及石油化工、纳米材料、清洁能源化学品、环境等领域的新型过程及设备。国家 杰出青年基金(1997)获得者。绿色反应工程与工艺 北京市重点实验室主任。主持设计30余台多相反应 器投入商业运行,如2000/年纳米聚团流化床法碳纳米管、60万吨/年流化床甲醇制丙烯(在建)、3万吨/ 年流化床法甲醇制芳烃及10万吨/年流化床法苯胺,15 万吨/年下行床催化裂化等,研究成果获国家科技进步 二等奖(2002 年,2008 年)、中石化科技进步一等奖 (20012007 年)、教育部自然科学一等奖(20052015)、发明一等奖(2012)。在ScienceNature等杂志发表论文600 余篇, 专著4部,SCI引用50000余次,H因子 97。是2016-2021克莱蒽材料领域高被引学者。中国颗粒学会能源颗粒材料专业委员会主任,中国化工学会、 石油学会理事等职。研究方向:流态化;碳纳米管;多相催化与煤化工;下行床石油裂解

文献信息

Shen, B., Wang, H., Xiong, H. et al. Atomic imaging of zeolite-confined single molecules by electron microscopy. Nature (2022). https://doi.org/10.1038/s41586-022-04876-x

原文链接:

https://www.nature.com/articles/s41586-022-04876-x

https://www.chemeng.tsinghua.edu.cn/info/1165/2600.htm

转自:PPT科研绘图

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