1. 湖南大学王双印教授课题组NC: Ni-Fe双原子电催化C-N偶联产尿素
湖南大学王双印教授、郑建云副教授、陈晨副教授以及科廷大学蒋三平教授等报道了具有键合Fe-Ni对的双原子催化剂可以显着提高电化学尿素合成的效率。与孤立的双原子和单原子催化剂相比，键合的Fe-Ni对作为多种反应物协调吸附和活化的有效位点，在热力学和动力学上增强了关键的C-N耦合。尿素合成的性能比单原子和孤立的双原子电催化剂高一个数量级，成功实现了20.2 mmol h-1 g-1的高尿素产率和17.8%的相应法拉第效率。该双原子催化剂实现了形成增值尿素、CO和NH3的总法拉第效率约为100%。
Zhang, X., Zhu, X., Bo, S. et al. Identifying and tailoring C–N coupling site for efficient urea synthesis over diatomic Fe–Ni catalyst. Nat. Commun. 2022, 13, 5337.
https://doi.org/10.1038/s41467-022-33066-6
2. 湖南大学王双印教授课题组Angew：盐析助力醇电氧化制醛
湖南大学王双印教授和邹雨芹教授等人报道了一种通过调节局部微环境以盐析反应体系中的醛中间产物，成功地实现了在NiO上选择性电催化氧化醇为醛。通过盐析作用，该策略能以100%的选择性将苯甲醇电催化氧化为苯甲醛，并具有良好的转化率。作者进行了一系列电化学实验、密度泛函理论（DFT）计算和分子动力学（MD）模拟来研究优异选择性的来源，从而发现醛和水之间断裂的氢键能够使醛产生盐析效应，有助于提高醛的选择性。
Salting-out aldehyde from electrooxidation of alcohol with 100% selectivity. Angew. Chem. Int. Ed., 2022, DOI: 10.1002/anie.202210123.
https://doi.org/10.1002/anie.202210123.
3.天津大学张兵教授课题组NC：氟改性钴催化剂助力喹啉与水的电催化加氢
天津大学张兵教授和刘翠波副教授等人报道了一种通过电还原Co(OH)F前驱体合成了镍泡沫（NF）负载的F改性Co电催化剂（Co-F），并验证了Co表面上的高负电性F可以促进喹啉的吸附和H2O的活化。实验测试发现，该催化剂以H2O为氢源，对喹啉的电催化加氢具有高活性，在环境条件下生产1, 2, 3, 4-四氢喹啉实现了高达99%的选择性和94%的分离产率。F表面位点显示出通过形成F−-K+(H2O)7网络来增强喹啉的吸附，并促进水活化以产生活性原子氢（H*）。
Electrocatalytic hydrogenation of quinolines with water over a fluorine-modified cobalt catalyst. Nat. Commun., 2022,
https://doi.org/10.1038/s41467-022-32933-6.
4.天大张兵教授课题组NC：甲醇和氨制备甲酰胺
天津大学张兵教授和于一夫教授团队报道了一种单电池电化学氧化方法，在环境条件下通过Pt电催化剂将甲醇和氨转化为甲酰胺，该方法在100 mA cm-2 电流密度下提供74.26%的甲醇到甲酰胺选择性和40.39%的法拉第效率，优于基于技术经济分析的传统制造。与Ni和Fe相比，Pt对甲酰胺表现出更高的法拉第效率和产率（图1a）。在 100 mA cm−2 的电流密度下，优化后的Pt上的FE甲酰胺达到32.70%。这个FE甲酰胺值对应的收率是305.4 μmol cm-2 h-1，
Meng, N., Shao, J., Li, H. et al. Electrosynthesis of formamide from methanol and ammonia under ambient conditions. Nat. Commun. 2022, 13, 5452. https://doi.org/10.1038/s41467-022-33232-w.
5.天大张兵教授课题组Angew：工业电流密度下电催化C-N偶联制取甲酰胺
天津大学张兵、于一夫等人报道了在商用硼掺杂金刚石(BDD)催化剂上，以甲醇和氨为原料，通过电氧化直接合成甲酰胺(HCONH2)的策略。HCONH2在120 mA cm-2条件下的法拉第效率为41.2%，相应的选择性为73.2%。研究发现，C-N键的形成起源于氨对类醛中间体的亲核攻击。值得注意的是，在一个面积达2200 cm2的BDD电极上，在8 L的电解槽进行中试试验，在120 mA cm-2 (264 A)下HCONH2的法拉第效率仍然达到33.5%，产率为36.9 g h-1，从而证实了该技术在甲酰胺大规模电合成中具有广阔前景。
Scalable Electrosynthesis of Formamide through C–N Coupling at the Industrially Relevant Current Density of 120 mA cm-2，Angew. Chem.Int. Ed.，2022.
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202213009
6. 卡尔加里大学Chem Catalysis:零交叉电化学 CO2 还原为乙烯，同时生产有价值的化学品
迄今为止，CO2 的电化学还原 (eCO2R) 受到不希望的碳酸盐形成和增加能量损失的交叉的困扰。鉴于此，Jinguang Hu和 Md Golam Kibria课题组使用双极膜、铜阴极和金纳米枝晶 (Au-ND) 阳极，报告了阴极上的 eCO2R 到 C2H4 以及阳极上的甘油氧化以及零碳酸盐交叉。共电解系统在 175–225 mA/cm2 的高电流密度和 50% 的 C2H4 法拉第效率 (FE) 下运行。全电池电压在 3.9 和 4.4 V 之间，与传统 eCO2R 相比降低了 0.8 V。此外，Au-ND 催化剂在乙醇酸 (GA) 生产中表现出 50% 的高 FE，这有助于推动该工艺的经济可行性。技术经济分析表明，从 CO2 和粗甘油中生产 C2H4 的共电解工艺，以及零碳酸盐交叉，可以获得具有竞争力的最低乙烯价格。
M.A. Khan, Shariful Kibria Nabil, Jinguang Hu, and Md Golam Kibria. Zero-crossover electrochemical CO2 reduction to ethylene with co-production of valuable chemicals, Chem Catal.2022,2, 2077–2095.
转自：“我要做科研”微信公众号
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