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水合质子在溶液中无处不在，并涉及各种物理、化学、生物和能量相关过程。水合质子的溶解是酸碱反应、酶功能、质子通道和氢燃料电池的核心。尽管做出了巨大的理论和实验努力，但水合质子在水中的性质一直受到长期而热烈的辩论，主要是因为缺乏全面的原子水平理解。特别是，水合质子在水固界面的溶剂化和动力学与电化学反应的关键特征高度相关，例如析氢反应（HER）。水合质子是否稳定以及它们以什么形式存在仍不清楚，这阻碍了对不同电极上详细反应途径的更深入了解。

据报道，水中存在许多不同形式的水合质子，其中Zundel阳离子（H5O2+）和Eigen阳离子（H9O4+）最具代表性。然而，Zundel和Eigen阳离子在体相和界面水中的组成在实验上难以捉摸。振动光谱学对氢键强度和动力学很敏感，已被用于识别水合质子的分子结构。然而，由于水合质子的短暂性和极其弥散的振动特征，光谱方法效率低下。虽然这个问题在很大程度上可以使用探测质子气相簇避免，但所获得的孤立簇信息不一定适用于扩展的H键网络和界面系统，在这些网络中，多个相互作用通常相互竞争。

7月14日，北京大学江颖教授，王恩哥院士，陈基助理教授和北京师范大学郭静教授等人在Science发表文章，实现了Eigen/Zundel阳离子及其在金属表面单层水中的相互转换的可视化。作者在超高真空下使用基于低温qPlus的原子力显微镜，直接可视化了Au（111）和Pt（111）表面氢键水网络中的Eigen和Zundel水合质子。作者发现，Eigen阳离子自组装成具有局部有序的单层结构，Zundel阳离子形成了由核量子效应稳定的远程有序结构。两个Eigen阳离子可以组合成一个Zundel阳离子，同时将质子转移到表面。此外，Pt（111）上的Zundel构型优于Eigen构型，而Au（111）上没有这种偏好。本工作研究的金属表面上的低温水单层可以提供有用的原子尺度信息，以了解水环境中的各种电极过程。耦合的Eigen-Zundel互转换和界面质子转移超出了已知的产H2基本步骤，这可能有助于从新的角度提高HER效率。

文献信息

Tian et al., Visualizing Eigen/Zundel cations and their interconversion in monolayer water on metal surfaces. Science 377, 315-319 (2022).https://www.science.org/doi/10.1126/science.abo0823

转自：PPT科研绘图

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