高性能有机-无机混合钙钛矿晶体管中的压电-声阻开关行为

研究背景

包括神经形态计算、云机器人和物联网(loT)在内的智能化世界的不断发展，要求对目前大规模使用的电子存储器进行全面和不可避免的创新。然而，传统的存储器件，如静态随机存取存储器(SRAM)、动态随机存取存储器(DRAM)和闪存，由于在 10 nm尺度上量子隧道引起的电荷泄漏增强，在缩小尺寸时已接近其物理极限。因此，很难缩小它们的尺寸，从而以比特成本可扩展的方式提高存储密度。此外，修改MOS (金属氧化物半导体)技术和优化存储器操作以克服这些挑战并实现进一步升级也相当困难。作为应对新型非易失性存储器(NVM)存储设备所带来的挑战的一种解决方案，电阻式随机存取存储器(RRAM)因能满足高效处理海量数据的需求而备受关注。由于具有开关速度快、超大规模集成(ULSI)密度高、结构简单和功耗低等优点，存储器技术专家认为，基于忆阻器的RRAM是大众存储器市场的最佳选择。这种选择的目的是通过专注于少数几种技术来简化生产成本。

最新研究表明，卤化物钙钛矿(HPs)忆阻器的开发有望改善当前半导体工艺的集成度并降低运行功耗。作为获得高性能忆阻器的核心单元，HPs 通常是化学计量式为 ABX3的化合物，由于有机-无机钙钛矿（OIHPs）独特的晶体结构，它们以出色的光吸收、低激子结合能、长电子-空穴扩散、高缺陷耐受性以及结构和组成的灵活性而备受关注。鉴于这些优点，OIHP 已被广泛应用于光电探测器、发光二极管、太阳能电池 (SC) 等领域。尽管OIHPs SC显示出优于传统半导体材料的光学和电学特性，但其发展在一定程度上受到I-V扫描过程中的滞后现象的阻碍。据推测，这种现象应与铁电性和离子迁移密切相关，从而为实现忆阻器提供了基础。MAPbl3 作为 OIHPs 的一个重要成员，论计算和实验中被观察到在室温下表现出压电响应。MA+的不对称性会导致伪立方体结构而非反向对称结构，因此，反转中心的缺失使得自极化现象尤为明显。因此，在室温下，MAPl3的点群为 4mm，空间群为I4/mcm，测得的有效压电系数 d33 可超过 5pmV-1，在照明条件下，由于 MA+ 的光诱导偶极矩较大，有效压电系数 d33 可显著增加到 25 pm V-1。此外，它们还为 MAPbl3 薄膜中离子迁移的压电调制提供了新的见解。此外，由于其离子移现象，OIHPs 显示出电阻开关 (RS)，这使它们对新兴的 RRAM 极具吸引力。在此基础上，通过其他物理场调制离子迁移以带来电阻状态的变化，有助于实现非接触式远场RS 调制。基于压声 RS 效应的新型忆阻器可以在精确控制和优化的基础上实现。

众所周知，OIHPs 忆阻器解决了现有基于冯-诺依曼体系结构的计算系统在数据密集型应用中存在的片外内存访问延迟高、算法效率低等问题。此前，各种电场驱动的 OIHPs 忆阻器已逐渐应用于多级存储、神经计算、硬件安全等领域。电场驱动的 OIHP 忆阻器难以摆脱复杂的外部电路和导线连接。OIHPs 忆阻器中光学控制的潜在缺点包括: 需要复杂的设备，如激光器、光学透镜和光电探测器；对环境光和温度敏感;能耗相对较高；需要精确对准。这些因素可能会限制光学控制的适用性，并增加系统的复杂性。此外，磁场也为远程控制基于包晶石的忆阻器提供了机会，并且已经制备出能够在高温下工作的环境稳健型器件磁场可能会受到周围环境中金属和其他磁性材料等元素的影响,从而在某些实际应用中带来潜在的不稳定性。与其他场调制忆阻器相比，声学忆阻器可以在复杂的环境中工作，而且电路大大简化，显示出卓越的适应性。通过调整声学参数，可以实现忆阻器控制，而无需高能量器件。这也将大大提高系统的效率，完成传感、存储和计算一体化架构的构建。

研究成果

忆阻器被认为是有望解决现有计算系统中数据密集型应用算法引起的高片外内存访问延迟和频繁数据移动的哈希率成本等问题的候选材料。最近，有机无机卤化物过氧化物(OIHPS)因其制备简便、导电性能优异、结构灵活等特点，被认为是非常适合制造忆阻器的材料。然而，基于 OIHP 的忆阻器研究主要集中在通过电场调制电阻开关 (RS)性能上，因此难以摆脱复杂的外部电路和导线连接。在这里，山东大学左致远、赵佳&刘铎教授等人用EGaln/MAPl3/ PEDOT: PSS/ITO结构构建了一种多层忆阻器，该忆阻器具有可重现和可靠的双极 RS、低 SET/RESET 电压、稳定的耐久性超高的平均导通/关断比和出色的保持力。重要的是，基于声驱动压电效应激活的离子迁移该器件表现出稳定的声学响应，平均开关比大于 103，从而实现了 RS 调制的非接触多信号和远场控制。这项研究提供了一种单一结构的多功能忆阻器，作为传感、数据存储和计算的集成架构。相关研究以“Piezo-Acoustic Resistive Switching Behaviors in High-Performance Organic–Inorganic Hybrid Perovskite Memristors”为题发表在Advanced Science期刊上。

图文导读

Figure 1. RS properties of the memristors.

Figure 2. SEM and EDS analysis of the formation and rupture of CFs in MAPbI3 perovskite layer.

Figure 3. Measurement of piezoelectric coefficient and piezo-acoustic-RS.

Figure 4. Frequency dependence of the acoustic-HRSs.

Figure 5. SPL-dependence of the acoustic-HRSs and retention property.

Figure 6. Schematic of the RS mechanism in the EGaIn/MAPbI3/PEDOT:PSS/ITO memristor.

总结与展望

总之，作者报告了具有 EGaln/MAPbl3/PEDOT:PSS/ITO 类三明治结构的单结构多功能忆阻器。在环境条件下，这种忆阻器成功地表现出了稳健的 RS 行为，包括低 SET/RESET 电压(+0.56V/-0.87V)稳定的耐久性(5*103 周期)超高的电声开关比(104 和 103)以及超长的数据保留时间 (5*104 s)。根据对纳米级导电区域的直接观察和成分分析，提出了 Vs 迁移的概念。笼中心极性分子 MA+ 的存在带来了定向无序和极化，解释了 MAPbl3 的压电性 (d33 = 3.44 pm V-1)。因此，压声 RS 效应可以通过抑制 VIs 的形成或加速其潭灭来调整 VIs 的演化动态，最终将忆阻器切换到 HRS。我们深入研究了与压声 RS 效应的频率和声压级相关的基本原理。这项研究为在单个忆阻器内设计和制造传感、数据存储和计算的集成架构提供了一个极具吸引力的思路。

文献链接

Piezo-Acoustic Resistive Switching Behaviors in High-Performance Organic–Inorganic Hybrid Perovskite Memristors

https://doi.org/10.1002/advs.202308383

文章来源：Artificial Synapse

转自：“i学术i科研”微信公众号

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