受粘膜启发的电响应润滑超分子-共价水凝胶

文献信息

题目：Mucosa-Inspired Electro-Responsive Lubricating Supramolecular-Covalent Hydrogel

受粘膜启发的电响应润滑超分子-共价水凝胶

期刊：Advanced Materials

IF：29.4

DOI：10.1002/adma.202307705

日期：24 September 2023

作者信息

第一作者：Jianye Kang

通讯作者：Wenlong Song

通讯单位：吉林大学

主要内容

本研究旨在开发一种仿生黏膜电响应水凝胶，通过电响应丝素纤维蛋白超分子非共价网络和共价聚丙烯酰胺和聚乙烯醇聚合物网络之间的协同作用，实现在外部刺激下动态分泌液体并保持水凝胶的整体结构。研究中形成的超分子-共价水凝胶在施加电场时会发生部分凝胶-溶胶转变，而在阴极附近的水凝胶表面液体层则用于模拟黏液分泌能力以调节润滑。这种电响应润滑过程可以在安全电压下进行，并且具有良好的可逆性。通过将电响应超分子网络引入聚合物网络，这也是构建电响应水凝胶的一种通用策略。这种仿生黏膜电响应超分子-共价水凝胶为设计使用电策略调节润滑的软致动器或机器人提供了一种有前景的方法。

结果与讨论

PART/1

电场作用下粘膜激发超分子共价水凝胶的电响应机制。a)粘膜粘液分泌示意图。b,c)电场作用下粘膜激发水凝胶的电响应机制图。利用超分子和共价网络协同策略，合成了由PAAm和PVA共价物和电响应的超分子丝素蛋白组成的粘膜激发水凝胶。

PART/2

粘膜激发ESCH的表征。a)阴极附近ESCH10上的COF跟随E On时间。载荷：30mn，剪切速度：0.3 mm s−1。b)电极间电流随E On时间的变化。c)电场(30v)作用下阴极和阳极对应ESCH10表面的COF，负载：30 mN，剪切速度：0.3 mm s−1。d) PVA、PAAm、丝素蛋白和ESCH的FTIR光谱。e)在所制备的水凝胶中控制丝素浓度的水凝胶的断裂应力。样品为22 mm × 5 mm(直径×厚度)圆柱体。f) PAAm(2.49±0.21 MPa)、PVA(0.005±0.001 MPa)、丝素蛋白(0.47±0.03 MPa)、ESCH10(3.60±0.18 MPa)的断裂应力。

PART/3

粘膜激发ESCH上溶胶层的表征。a)电场作用下溶胶层外观示意图。b)电场作用下ESCH10上溶胶层外观的光学截面照片。c)表层溶胶层俯视图。d) ESCH10表面溶胶层厚度随E On时间(0 ~ 25 min)的变化规律。E) ESCH10阴极、阳极表面萃取物与丝素溶液的荧光光谱。f) ESCH10上溶胶层提取物随E - On时间(5 ~ 25 min)的荧光光谱。g)使用Instron万能试验机测试ESCH10表面的力-距离曲线。

PART/4

电场作用下粘膜激发ESCH的力学特性。a) E On时间0 – 25 min后ESCH10阳极(灰色)和阴极(蓝色)的断裂应力，阳极和阴极对应的断裂应力曲线如下图所示。样品为22 mm × 5 mm(直径×厚度)圆柱体。b、c)为施加电场前后ESCH10的(a)、(d) G′对应的SEM图像。e)不同丝浓度的水凝胶G′随e开、关的变化。f) ESCH10表面粘度。g) ESCH10上平行板应力松弛曲线。

PART/5

粘膜激发ESCH的摩擦学行为。a)不同丝素浓度制备的水凝胶在E (30 V) On和Off下的COF。载荷：30mn，剪切速度：0.3 mm s−1。b) ΔCOF与不同丝素含量制备的水凝胶的关系(ΔCOF表示施加电场前后的COF差值)。c) 10、20、30、40、50 mN不同载荷下ESCH10在E关、E开时摩擦力的关系。d) E关、开时0.1、0.2、0.3、0.4、0.5 mm s−1剪切速度与摩擦力的关系。e)电极开关后ESCH10上COF的可逆性。

PART/6

在电场作用下控制运动的ESCH演示。a)关闭电场时，将水凝胶置于铝基板上。b)当施加电场时，由于水凝胶底部与铝基材之间出现丝溶胶润滑层，水凝胶移动。c)当电极反向时水凝胶终止，即使在仍然施加磁力的情况下。样品为直径22 mm，厚5 mm的圆柱体。

PART/7

在PAAm和PVA聚合物框架中，不同带电聚合物的电反应性超分子水凝胶上的COFs具有电凝胶能力。a)选定电响应超分子内容物的分子式。b)施加30 v电场前后制备的超分子水凝胶上的COFs。

总结

采用前瞻性策略，将电响应的超分子非共价网络引入聚合物网络，开发了粘膜启发ESCH。作为概念验证，将丝素蛋白超分子水凝胶整合到共价PAAm和PVA聚合物网络中构建了水凝胶。当电场作用于水凝胶时，水凝胶中的凝胶态丝素网络在阴极处解体，表面出现一层溶胶层，类似于粘膜，COF明显降低。

由于凝胶-溶胶转变的可逆性随电极转变而改变，从阳极到阴极的表面COF从0.115±0.005变化到0.062±0.003。在聚合物网络中引入电响应超分子网络是构建粘膜激发电响应水凝胶的通用策略。虽然这项研究为设计电场控制的水凝胶提供了一个有希望的思路，但在液体环境中开发一种耐用且自适应的润滑水凝胶仍然是一个挑战。未来的研究将探索和整合微电压驱动和更灵敏的软润滑装置，用于非系绳人工粘膜操作。

转自：“科研一席话”微信公众号

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