西安交通大学AEM：CO₂辅助诱导自组装芳纶纳米纤维气凝胶复合固态聚合物电解质

全固态锂金属电池（ASSLMBs）在开发下一代高安全、高能量密度锂电池方面前景广阔，但仍面临锂枝晶生长和厚度的挑战。

近日，西安交通大学高国新副教授、丁书江教授、胡小飞教授开发了由低密度自支撑芳纶纳米纤维（ANFs）气凝胶骨架支撑的超薄PEO基复合固态聚合物电解质（简称PAL）。具体而言，通过一种新的CO2辅助诱导自组装方法获得的ANF气凝胶具有精心设计的双交联度双层结构。得益于ANFs和PEO之间的分子间相互作用，PAL实现了具有优异热稳定性和机械强度的超薄厚度（20µm）。同时，由于功能化的ANF对离子通路的调节，PAL在没有枝晶的情况下实现了均匀的锂沉积，从而使对称电池实现了稳定的长循环（1400小时）。因此，Li|PAL|LiFePO4（LFP）电池具有优异的长期循环稳定性（1C，>700次循环，库仑效率>99.8%）和快速充电/放电性能（倍率10C）。此外，由于能够匹配高负载（8 mg cm−2）阴极，Li|PAL|LFP电池实现了180 Wh kg−1的能量密度。并且，双层Li|PAL|LFP软包电池在循环和滥用测试中表现出优异的柔性和安全性。

文章要点：

1. 这项工作通过一种新型CO2辅助诱导自组装方法设计和制备了具有双重交联度的低密度（3 kgm−3）自支撑双层芳纶纳米纤维（ANFs）气凝胶。进一步采用具有多交联点表皮和大量酰胺键合体的ANF气凝胶作为填料，实现了超薄（20μm）PEO基固态电解质（表示为PAL）。

2. 与纯PEO电解质（表示为PL）相比，具有显著提高的锂离子迁移数（tLi+=0.51）的PAL可以有效地衰减浓度极化。此外，机械强度和离子通路调节的协同作用可以有效抑制锂枝晶的生长，因此，Li|PAL|Li电池能够在1400小时内实现稳定的锂沉积/剥离。

3. 即使与高负载阴极（8 mg cm−2）相匹配，Li|PAL |LFP电池也表现出优异的长周期和倍率性能。更重要的是，Li|PAL|LFP软包电池表现出优异的柔性、高安全性和高理论能量密度（180 Wh kg−1），显示出巨大的实际应用潜力。

图1 CO2和H2O诱导芳纶纳米纤维（ANFs）自组装机理

图2 PAL全固态电解质的结构设计与基本性能

图3 Li|PAL|Li对称电池性能及界面分析

图4 Li|LFP全电池的优异性能

原文链接：

https://doi.org/10.1002/aenm.202303527

转自：“高分子科学前沿”微信公众号

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