华农饶华商&潘振晓&钟新华Adv. Funct. Mater：水分诱导晶体二次生长使无HTL的C-PSC的转换效率超过19.5%

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前言回顾

目前，钙钛矿太阳能电池（PSCs）的功率转换效率（PCE）已达到晶体硅太阳能电池的水平。目前，PSCs的下一个重要任务是进一步降低制造成本并提高器件稳定性。传统使用的有机空穴传输材料（即Spiro-OMeTAD）和金属电极（即金和银）不仅增加了器件的制造成本，且由于空穴传输材料中的亲水性盐和金属电极会被扩散的卤素腐蚀，从而降低器件的稳定性。该问题可以通过简化器件结构来克服，也就是使用碳电极去代替空穴传输层（HTL）和金属电极。众所周知，化学惰性碳材料具有低成本、高稳定性、疏水性和高导电性等优点。因此，不含HTL的碳基钙钛矿太阳能电池（C-PSC）显示出良好的商业应用潜力。然而，迄今为止，C-PSCs的最高PCE仅为19.06%，相对较低，这主要是由于C-PSC适用的钙钛矿膜的结晶质量差以及钙钛矿和碳电极之间的能级失配远远落后于传统的金属电极，这也需要进一步的改进。

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文献简介

基于此，华南农业大学材料与能源学院的饶华商、潘振晓和钟新华等人试图探索水分在诱导钙钛矿晶体二次生长中的作用。研究发现，尽管水分在室温下会导致钙钛矿膜的相变，但在中等温度下，它也可以诱导晶体二次生长，不仅可以提高晶体质量，且优化能级排列。这是由于水分可以与钙钛矿表面相互作用，形成亚稳态水合中间体，从而使钙钛矿晶粒的表面具有反应性。在一定温度下，这些中间体向不利方向的转化会受到抑制，并诱导晶体二次生长。这种二次生长策略使得整个厚膜（2.0μm）中可以形成更大尺寸的晶粒，从而改善钙钛矿膜的形态，这就有利于钙钛矿膜和碳电极之间的接触。此外，这种方法促进了钙钛矿膜表面组成的变化，从而优化了能级排列。因此，这种二次生长策略降低了C-PSC中的电荷复合损失并加速了电荷传输过程。值得注意的是，所制备的不含HTL的C-PSC实现了19.52%的超高效率，并且器件稳定性也得到了提高。

图1. (a) 不同条件下钙钛矿薄膜光学照片的时间演变。钙钛矿薄膜的XRD演变停留在不同的环境中：(b) 25°C/潮湿, (C) 60°C/湿润, (d) 60°C/无水; (e) 钙钛矿薄膜（100）面的衍射峰强度

图2. 对照膜(a)和靶膜(b)的俯视SEM图像; (c) 晶粒度分布和 (d)对照膜和靶膜的截面SEM图像；对照膜(e)和靶膜(f)的AFM图像。

图3. (a) UV-vis; (b) 稳态PL和(c)具有和不具有二次生长（SG）工艺的钙钛矿膜的TRPL光谱; 对照膜(d)和靶膜(e)的PL映射图像（比例尺为3μm）; (f) 对照片和靶片的SCLC曲线

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文献总结

总之，该课题组提出了一种水分诱导的晶体二次生长策略，以提高厚钙钛矿薄膜的晶体质量。研究表明，空气中的水分与钙钛矿晶粒表面相互作用，形成亚稳态水合中间体，使钙钛矿晶粒表面具有反应性。这些亚稳中间体被有效地用于在一定温度下引发二次晶体生长。这种二次生长策略不仅改善了钙钛矿薄膜的结晶度和形态，而且通过调节薄膜的表面成分优化了能级排列。结果表明，这降低了钙钛矿膜的缺陷态密度，并改善了钙钛矿膜与碳电极之间的界面接触。关键是无HTL的C-PSC的转换效率可以高达19.52%。这项工作不仅促进了C-PSC的发展，而且为水分对钙钛矿膜结构性能的影响提供了新的见解。相关研究成果最新发表于国际知名期刊《Advanced Functional Materials》上，题为“Moisture Induced Secondary Crystal Growth Boosting the Efficiency of Hole Transport Layer-Free Carbon-Based Perovskite Solar Cells beyond 19.5%”。

本文关键词：碳电极；水合中间体；水分；钙钛矿太阳能电池；二次生长

转自：“有机钙钛矿光电前沿”微信公众号

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