南洋理工大学Tze Chien Sum团队Nat. Commun：PSCs的载流子倍增，内部量子效率（IQE）竟超过100%！！

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前言回顾

最近，全球一连串的极端天气事件表明，没有人能幸免于气候变化。因此，开发低成本和高效率的太阳能电池迫在眉睫。钙钛矿太阳能电池（PSCs）因其易于加工和出色的性能受到广泛关注。在过去十年中，其功率转换效率（PCE）从~3.8%飙升至>25%。然而，单结太阳能电池的Shockley-Queisser（SQ）限制仍在33%左右。主要损耗之一是热载体的多余动能作为吸收器中的热量损失。载流子倍增（CM）或多激子生成（MEG）通过吸收单个高能光子产生多个电子-空穴对（或激子）可以用来提高效率，这为超过SQ限制达到理论最大值（44.4%），提供了很大的可能性。卤化物钙钛矿具有缓慢的热载流子冷却特性，有利于CM或MEG。据报道，FAPbI3纳米晶体（NCs）、CsPbI3 NCs和(FASnI3)0.6(MAPbI3)0.4薄膜具有低CM/MEG阈值（hνth）和高CM/MEG量子产率（QYs）。然而，大多数研究却集中在裸钙钛矿薄膜上进行瞬态吸收（TA）光谱测量，而不是在实际设备中进行。

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文献简介

基于此，南洋理工大学物理与数学科学学院的Tze Chien Sum等人用测试Cs0.05FA0.5MA0.45Pb0.5Sn0.5I3系统来协调这一差距，最终表现出了阈值低至2Eg（~500 nm）和效率高达99.4±0.4%的高效CM。稳健的CM可实现超过110%的无偏差内部量子效率，且其在最佳器件中可达到160%。重要的是，该研究结果为其他因素（如光学和寄生吸收损耗、电荷复合和提取损耗等）的复杂相互作用注入了新的见解。值得注意的是，CM效应可能已经存在于混合的Pb-Sn PSCs中，但被其目前的结构所抑制。因此，也需要对现有设备配置进行全面的重新设计，为下一代 PSCs 利用 CM 效应打下基础。

图1. Cs0.05FA0.5MA0.45Pb0.5Sn0.5I3的光谱

图2. PSCs在单色照明下的性能

图3. 宽带太阳能照明下的PSCs性能

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文献总结

总之，该课题组在IQE>110%的混合Pb-Sn PSC中发现了CM的明确证据，而是在无需施加外部增益或任何偏置电压的情况下。瞬态光谱验证了高CM效率（99.4 ± 0.4%）和低2Eg CM阈值存在于Cs0.05FA0.5MA0.45Pb0.5Sn0.5I3裸膜上。PSC器件上的单色和宽带照明研究进一步揭示了各种因素之间的复杂相互作用，这些因素包括吸收体厚度，复合损耗，寄生吸收损失和界面能量排列，他们严重阻碍了CM效应的潜在PCE上升。通过用2PACz和石英-ITO基板代替常用的PEDOT：PSS HTL和玻璃-ITO基板，克服了这些限制，最终在PSC太阳能电池中获得高达>160%的IQE。更重要的是，该研究结果揭示了混合Pb-Sn钙钛矿中CM效应的存在，这有助于器件性能。相关研究成果最新发表于国际知名期刊《Nature Communications》，题为“Carrier multiplication in perovskite solar cells with internal quantum efficiency exceeding 100%”。

本文关键词：钙钛矿太阳能电池；载流子倍增；转换效率；内部量子效率

转自：“有机钙钛矿光电前沿”微信公众号

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