深圳大学梁广兴团队CEJ：抑制表面效应和体效应可实现高效溶液-加工的黄锡锌矿太阳能电池

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前言回顾

地球上丰富的闪铁矿铜储量Cu2ZnSn(S,Se)4 (CZTSSe) 薄膜，因其高光吸收系数、可调谐直接带隙（Eg）和高量子效率，在过去十年中吸引了广泛的研究兴趣。然而，作为Cu(In,Ga)Se2 (CIGS)太阳能电池最有前途的替代品，CZTSSe（14.9%）的功率转换效率（PCE）仍远低于CIGS太阳能电池的最高PCE（23.6%）。在制约器件效率提高的众多因素中，在异质结界面和吸收体处的载流子复合是关键的制约因素。界面和本体缺陷导致 Shockley-Reed-Hall 复合（即陷阱辅助复合）增加，这导致了更大的开路电压亏空 （Voc-def) 。同时，在硒化过程中将会产生一系列次级相，影响缓冲层与吸收剂之间的附着，从而降低填充因子（FF）。此外，Sn(S,Se)通常用于抑制硒化过程中的Sn损失，但过量的Sn(S,Se)在冷却时可能会凝结在吸收器表面。通过阳离子（Ag、Cd、Ge等）掺杂可以有效地钝化吸收剂中的深层缺陷，同时，通过改变硒化过程，控制结晶中的化学环境，也可以获得具有较低缺陷密度的吸收剂。然而，却很难同时通过一种策略既改善吸收体体积，又增强异质结界面性能。因此，急需找到一种既能解决缺陷又能解决界面问题的方法。

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文献简介

基于此，深圳大学物理与光电工程学院光电子器件与系统重点实验室的梁广兴等人，提供了一种有效的表面硫化方法来优化CZTSSe表面、钝化界面以及本体缺陷。将AS溶液涂覆在CZTSSe吸收剂上并停留2 min，然后进行旋转，就可以在吸收剂表面获得薄的AS层，最后在惰性气氛下在280 °C下对其进行烧结。该方法可以同时进行表面刻蚀和表面硫化。表面硫化处理后，吸收剂含硫量略有增加，载流子分离效率提高，载流子复合受到抑制。这种增强电荷传输能力、减少载流子复合和延长载流子寿命的综合上升增加了其 Voc和FF，并且使器件的效率达到了13.19%（总面积效率为12.71%）。

图1. (a) W/O AS和With-AS装置的Jsc、Voc、FF和PCE; (b) W/O AS膜的SEM图像和EDS图谱; (c) With-AS膜的SEM照片和EDS图谱

图2. (a) W/O AS和With-AS薄膜的S和Se元素线扫描; (b) W/O AS与With-AS膜的S/Se轮廓和带隙轮廓; (c) W/O AS和With AS膜的S3p的XPS分析; (d) W/O AS与With-AS的CZTSSe器件的J-V特性; (e) W/O AS与With-AS器件的EQE; (f) W/O AS和With-AS器件的异质结带对准示意图

图3. (a,b) W/O AS膜和(d,e)With-AS膜的AFM和KPFM; (c) W/O AS膜和（f）With-AS膜的晶界附近的能带图和CPD示意图; (g) W/O AS膜和（h）With-AS膜的电位变化

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文献总结

总之，该课题组提出了一种简单有效的方法，通过预均热和旋涂退火硫化同时处理了CZTSSe装置的表面和主体。基于最佳AS溶液硫化处理时间的CZTSSe装置获得13.19%的PCE。该策略在表面硫化过程中增加了退火步骤，促进了元素扩散并钝化了CZTSSe器件的表面和本体缺陷。进一步研究表明，处理样品在晶界处的带弯曲较大，更有利于载流子的分离和收集能力。更强的EBIC信号和较慢的衰减速率表明AS硫化处理有效地改善了载流子的收集，延长了载流子扩散长度，改善了电荷的收集。相关研究成果发表于国际知名期刊《Chemical Engineering Journal》，题为“Suppressing surface and bulk effect enables high efficiency solution-processed kesterite solar cells”。

本文关键词：CZTSSe；太阳能电池；表面硫化；载流子传输增强；缺陷钝化

转自：“有机钙钛矿光电前沿”微信公众号

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