南工陈永华Adv. Mater：通过激活铅碘骨架制备相纯α-Fapbi3钙钛矿太阳能电池

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前言回顾

窄带隙立方甲脒钙钛矿（α-FAPbI3）因其实现破纪录效率的潜力而被广泛研究。然而，由于晶格不稳定性导致其制备难度高一直受到批评。稳定α-FAPbI3晶格的一种流行策略是用较小的MA+、Cs+、Rb+和Br-离子取代本征的FA+或I-，而这通常会导致光学带隙变宽和相分离。研究表明，无离子取代的纯α-FAPbI3可以实现本征相稳定性。然而，高质量薄膜的制备具有挑战性，阻碍了其进一步发展。由于光学带隙较窄，碘化甲脒铅（FAPbI3）被认为是最有希望实现破纪录光电流密度和器件效率的钙钛矿组合物。然而，光活性黑相（α-FAPbI3）的制备困难受到了批评，这归因于由大半径的FA+引起的立方晶格不稳定性。稳定α-FAPbI3晶格的一种广泛使用的策略是用较小的MA+、Cs+、Rb+和Br-离子取代本征的FA+或I-。然而，这种策略通常会导致不希望的光学带隙加宽和局部相分离。添加MACl策略的出现似乎缓解了这一困境，因为它可以通过低MA离子取代浓度稳定立方晶格，从而避免带隙和相分离的显著加宽。进一步减少或消除离子取代以促进α-FAPbI3本征带隙的出现已成为目前的一个重要研究热点。没有额外钙钛矿的制备过程组分离子（如MA+、Cs+、Rb+和Br-）是消除离子取代以获得实相纯α-FAPbI3的必要条件，但这一直被质疑是不可能实现的。令人惊讶的是，最近通过溶液过程获得的无离子取代的稳定相纯α-FAPbI3薄膜和通过控制生长过程获得的稳定相纯α-FAPb13单晶的报道有力地证明了α-FAPb2I3能够实现本质稳定的晶格，这表明了纯相α-FAPb3的研究前景广阔。

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文献简介

基于此，南京工业大学柔性电子学院的陈永华等人报道了通过一种新的溶液改性策略，容易地合成了高质量的MA+、Cs+、Rb+和Br-无相纯α-FAPbI3钙钛矿膜。这使得铅-碘（Pb-I）骨架能够通过形成包覆的Pb··O网络而活化，从而同时促进自发的均匀成核和从δ相到α相的快速相变。结果，在没有反溶剂处理的情况下，通过一步法获得了高效稳定的相纯α-FAPbI3 PSC，其效率创下了23.15%的记录，并在连续光应力下具有500小时的良好长期操作稳定性。

图1. 钙钛矿前驱体溶液与薄膜形态

图2. 从δ到α的相变过程

图3. 纯相α-FAPbI3的形成机理

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文献总结

总之，该课题组成功地为高效稳定的相纯α-FAPbI3 PSCs开发了一种新的溶液修饰策略，该策略通过强Pb··O配位激活了Pb-I框架。Pb-I配合物的Pb··O涂层网络的形成，不仅将胶体拖入均匀的小尺寸单元，从而实现无反溶剂的自发均匀成核，而且促进了面共享Pb-I键的断裂，进而形成角共享Pb-I键，实现了从δ到α的快速相变。所得到的器件实现了23.15%的效率，这是MA+、Cs+、Rb+和Br-自由相纯α-FAPbI3 PSCs的创纪录效率，以及在连续光照下超过500小时的长操作稳定性。这项工作为制备高性能相纯α-FAPbI3 PSCs的简化策略提供了新的思路。相关研究成果最新发表于国际知名期刊《Advanced Materials》，题为“Phase-pure Α-Fapbi3 Perovskite Solar Cells via Activating Lead-Iodine Frameworks”。

本文关键词：相纯α-FAPbI3；相变；化学相互作用；Pb-I框架

转自：“有机钙钛矿光电前沿”微信公众号

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