2023年9月16号,东北大学将迎来她100岁的生日,这一百年的风雨历程见证了学校的辉煌,百年奋进的波澜壮阔,百年求索,百年开拓,百年奋斗, 百年荣光。
作为一所百年名校,东北大学一直秉持“知行合一”的理念,致力于推动科研创新,学校建立了一系列世界一流的研究机构和实验室。学校积极参与国家重大科研项目,推动科技创新成果的转化和应用,为国家产业升级和科技进步贡献了力量。学校拥有一支世界一流的教职员工队伍,他们不仅在学术领域有着深厚的造诣,还注重学生的全面发展。在过去的十年里,学校在国际顶级期刊上发表了大量高水平的科研论文,涵盖了众多前沿领域的重要成果。
2023年1月12日,东北大学首次以第一单位在《Science》上发表了题为“Ductile 2-GPa steels with hierarchical substructure”的研究成果。
时隔8个月,北京时间2023年9月13日23:30,东北大学副校长左良教授团队在《Nature》发表了题为“Flatband λ-Ti3O5 towards extraordinary solar steam generation”的最新研究成果。值得一提的是,这是东北大学首次以第一单位在《Nature》上发表研究论文!
这就是东北大学科研人,用硬核科研实力,献礼百年校庆!
接下来,就让我们一起拜读这篇最新的Nature工作吧!
【全文工作简介】
太阳能蒸汽界面蒸发因其环保特性而成为海水淡化和废水净化的一种有前途的策略。为了提高太阳能转化为蒸汽的发电量,之前的大多数研究都集中在有效收集整个太阳光谱范围内的太阳能。然而,人们较少关注调整态的联合密度对增强光热材料吸收太阳能的重要性。
基于此,东北大学副校长左良教授团队提出了一条通过引入平带电子结构来大幅提高态联合密度的途径。研究发现,金属λ-Ti3O5粉末在费米水平附近由Ti-Ti二聚体诱导的平带所产生的太阳能吸收率高达96.4%。通过将这些粉末纳入具有锥形腔的三维多孔水凝胶蒸发器,在1个太阳的照射下,3.5重量百分比的盐水实现了前所未有的高蒸发率,大约为每平方米每小时6.09千克,且无盐析出。λ-Ti3O5表面暴露的Ti-Ti二聚体和U型沟槽结构促进了吸附水分子的解离,有利于界面水以小簇团的形式蒸发。本研究强调了钛-钛二聚体诱导的平带在链式太阳能吸收中的关键作用,以及奇特的U型沟槽在促进水解离中的关键作用,为获得具有成本效益的太阳能-蒸汽发生器提供了见解。
【钛低氧化物 (TSO)的太阳能吸收率和光热转换】
图1.反射光谱和电子结构
TiO、C-Ti2O3、λ-Ti3O5、β-Ti3O5和Ti4O7的光学反射率光谱见图1a、b。理论和实验结果一致表明,所有这些TSO在整个太阳光谱范围内的反射率都很低,其中λ-Ti3O5和β-Ti3O5的反射率远远低于其他TSO。根据测量数据计算得出,λ-Ti3O5和β-Ti3O5在全太阳光谱范围内的平均吸收率分别为96.4%和95.7%,是所有考虑过的TSO中太阳吸收率最好的。为了捕捉整体高太阳能吸收率的潜在机制,作者通过第一性原理计算对电子结构进行了详细分析(图1c,e)。C-Ti2O3、λ-Ti3O5、β-Ti3O5和Ti4O7具有一个共同特征,即EF周围相对平坦的能带,源自Ti-3d态Ti-Ti二聚体(图1c-g)。这种平带的存在不仅拓宽了太阳光吸收的波长范围,而且还为有效光学跃迁创造了高JDOS,从而产生了整体高太阳光吸收率。这些结果证实了作者通过调整电子能带结构(即具有高JDOS的Ti-Ti二聚体诱导的平带)来增强太阳能吸收率的想法。对于金属λ-Ti3O5,带内和带间光学跃迁都可能发生。这一特性非常有吸引力,因为低位平带巩固了具有高太阳光谱辐照度的可见光区域的光学吸收。
【2D 太阳能发电(SSG)】
图2. 2D-SSE系统和实验结果
通过将λ-Ti3O5粉末(光吸收剂)分散到纤维素膜上来制备2D太阳能蒸汽蒸发器(2D-SSE;图2a、b)。2D-SSE的净排暗蒸发率为1.42 kgm-2h-1,是散装水蒸发率的四倍多。该值接近于1个太阳辐照下散装水的理论极限值(1.47 kgm-2h-1)。在黑暗条件下,2D-SSE的TE值仅为21.9°C,甚至低于环境温度(约25°C)。这种反常现象应该与吸附在λ-Ti3O5表面的水薄膜的界面辅助蒸发有关。
图3. λ-Ti3O5(11¯0)表面辅助水的吸附和解离
为了揭示水汽化焓降低的机理,作者通过第一性原理计算研究了界面水和λ-Ti3O5表面之间的相互作用,并考虑了范德华相互作用。结果表明,λ-Ti3O5(11¯0)表面被确定为能量上最有利的表面(图3)。暴露在λ-Ti3O5表面的钛-钛二聚体和U型沟槽对水的吸附和解离起着重要作用。特别是,伴随着质子的快速转移,可析出的H3O*单元的频繁出现促进了界面水以小簇的形式蒸发。
【3D SSG】
图4.3D太阳能蒸汽蒸发系统和实验结果
为了避免 2D-SSE 造成大量能量损失,作者设计了带有锥形腔的 3D 圆柱形蒸发器(3D-SSE;图 4a、b)。多孔PVA水凝胶的分层结构和λ-Ti3O5粉末的均匀分散极大地扩大了太阳能吸收和水蒸发的有效表面积。此外,锥形腔减少了反射造成的太阳能损失,更重要的是,最大限度地减少了与热局部化效应相关的热损失。在1个太阳照射下进行的3D-SSE实验表明,纯PVA的水蒸发率为3.30 kgm-2h-1,而添加6wt%λ-Ti3O5后的最高值为6.09 kgm-2h-1(图4c)。值得注意的是,这一水蒸发率记录超过了已知的三维蒸发器(图5)。3D-SSE除了超高的太阳能蒸汽发电性能,还具有优异的机械性能和热稳定性。
图5.已知2D-和3D-SSE在1太阳照射下的水蒸发速率与太阳能转化为蒸汽的效率
【总结】
本文证明,在所考虑的TSO中,金属λ-Ti3O5的平均太阳能吸收率最高(达到96.4%)。通过将λ-Ti3O5粉末融入多孔PVA水凝胶基3D-SSE的锥形空腔,在1个太阳的照射下,实现了前所未有的6.09 kgm-2h-1的高水蒸发率,且无盐析出。这一卓越性能可归因于三个方面。首先,钛-钛二聚体在EF周围产生了许多平坦带,从而产生了高JDOS,并因此获得了优异的太阳吸收率。λ-Ti3O5的这一优点与其低热导率相结合,确保了有效的太阳能热转换和高热定位。其次,暴露在λ-Ti3O5表面的钛-钛二聚体和U型沟槽对水的吸附和解离起着重要作用。特别是,伴随着质子的快速转移,可析出的H3O*单元的频繁出现促进了界面水以小簇的形式蒸发。第三,引入锥形空腔可使太阳光进入更深处,从而更好地平衡太阳能蒸发和水供应。因此,太阳能吸收和水分蒸发的有效表面积大大增加,能够防止盐分堵塞。
转自:“高分子科学前沿”微信公众号
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