一种由动态共价化学实现的硬单片集成摩擦电生物塑料

研究背景

利用石油化工资源制造的柔性电子产品对世界环境造成了严重污染,而利用可生物降解材料制造的柔性绿色电子产品则受到了广泛关注。基于生物塑料的绿色电子产品是石油基电子产品的理想替代品。绿色电子产品中柔性聚合物基材与导电涂层之间牢固的界面粘接对此类设备的传感性能和使用寿命都有重要影响。例如，用于自供电可穿戴设备的柔性摩擦静电材料在反复弯曲和折叠过程中会受到强大的剪切力。用于产生摩擦静电荷的聚合物介电层与传输感应电荷的导电层之间的粘附力较弱，容易出现局部剥离和裂纹扩展等问题。摩擦静电材料的静电感应效率会因粘附力较弱的界面与机械不匹配而受到影响，使传感器装置失效。因此，增强柔性聚合物基底与导电涂层之间的界面粘附力对柔性摩擦静电传感器至关重要。这种改进将减轻介电层和导电层的分层和碎裂，最终实现稳定和高灵敏度的电子传输，这是传感器高效运行的基石。

为了解决绿色电子技术中柔性聚合物与刚性导电层之间的界面不匹配问题，研究人员探索了物理相互作用、化学交联和其他创新方法等多种策略。例如，通过在聚合物基底和二维导电填料之间形成逐层结构的界面氢键来增强附着力；或者，在聚合物基底和导电层之间入互连和微结构界面，通过大静电相互作用来改善界面不匹配问题。氢键和静电作用具有天然的吸湿性，可能会被侵入的水水化，导致电子产品的介电层和导电层之间的界面失衡，动态共价反应可在柔性聚合物和刚性导电层之间生成稳健、适应性强的键，为克服电子产品中界面相互作用的脆弱性提供了一种可行的策略。动态共价化学利用活性自由基和稳定剂之间的动态平衡，通过可控自由基高效、选择性地将功能基团附着到聚合物基底的特定位置。然而，随着聚合物分子链的增加，分子链结构变得复杂多样，这给聚合物基底与导电涂层之间的界面设计和制造带来了巨大的难题。因此，提高柔性聚合物基底与摩擦静电材料中导电涂层之间的粘附效果，抑制介电层与导电层之间的界面剥离和开裂，是柔性摩擦静电传感器实现稳定、高灵敏度电子传递的必要条件。

研究成果

电子垃圾对全球环境和人类健康的威胁日益严重，引起了人们的特别关注。由可持续和可降解材料合成的摩擦静电器件是一种前景广阔的电子替代品，但在实际应用中，聚合物基底和电极之间界面的机械不匹配问题仍未得到解决。本研究利用动态共价化学中的巯基硅烷化反应和巯基硫醇-二硫醚交换反应的化学选择性和位点特异性，制备了一种坚韧的整体集成摩擦静电生物塑料。通过共价键适应界面相互作用来消散应力，使得聚合物介电层与导电层之间具有良好的界面粘附效果(220.55kPa)。聚合物基材与导电层的界面交错使摩擦静电生物塑料具有出色的拉伸强度(87.4 MPa)和断裂韧性(33.3 MJ/m3)。即使在承受其重量 10000倍的拉力时，它仍能保持稳定的摩擦静电输出，且无明显裂缝。这项研究为设计可靠、环保的自供电设备提供了新的见解，对柔性可穿戴电子设备的开发具有重要意义。相关研究以“A Tough Monolithic Integrated Triboelectric Bioplastic Enabled by Dynamic Covalent Chemistry”为题发表在Advanced Materials期刊上。

图文导读

Figure 1. Monolithic integrated triboelectric bioplastic interfacial interlocking mechanism.

Figure 2. Characterization of covalent exchange reactions in monolithic integrated triboelectric bioplastic.

Figure 3. Mechanical properties of triboelectric bioplastic and mechanisms of their resistance to cracking.

Figure 4. Interfacial stability and natural degradation properties of triboelectric bioplastic.

Figure 5. Triboelectric bioplastic for self-powered wearable sensing applications.

总结与展望

在这项研究中，通过动态共价反应诱导的界面互锁，制备了一种具有优异机械性能、抗裂性和生物降解性的单片集成摩擦静电生物塑料，并基于这种材料开发了一种柔性可穿戴自供电传感器装置。通过动态二硫键和微结构加载和消散介电层与导电层之间的界面应力，摩擦静电生物塑料表现出很强的机械强度(87.4 MPa)、断裂韧性(33.3 MJ/m3)和界面力 (220.55 kPa)。摩擦静电生物塑料具有很强的断裂韧性和机械强度，可以有效解决介电层和导电层界面剥离的问题。由摩擦静电生物塑料制成的自供电传感器具有良好的电压输出(130 V)和快速响应时间 (33 ms)，可实现灵敏的触觉传感。这项研究为开发坚固、耐用、界面稳定的摩擦静电生物塑料设计提供了一个理想的平台，有利于拓展其在可穿戴产品领域的应用。

文献链接

A Tough Monolithic Integrated Triboelectric Bioplastic Enabled by Dynamic Covalent Chemistry

转自：“i学术i科研”微信公众号

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