华南理工大学刘军教授《Angew》：共晶聚合物电解质增强锂盐解离实现高性能锂金属电池！

在基于聚合物电解质的固态电池中应用锂金属负极已被认为是实现高能量密度技术的一种很有前景的方法。然而，聚合物电解质的实际应用目前受到各种挑战的限制，包括离子电导率低、电化学窗口不足和界面稳定性差。

鉴于此，华南理工大学刘军教授开发了一种由丁二腈（SN）和聚乙二醇甲基醚丙烯酸酯（PEGMEA）组成的新型共晶基聚合物电解质。研究结果表明，SN和PEGMEA之间的相互作用促进了二氟（草酸）硼酸锂（LiDFOB）盐的解离，并增加了游离Li+的浓度。因此，合理设计的共晶基PAN1.2-SPE（PEGMEA:SN=1:1.2重量比）在30℃下表现出1.30 mS cm-1的高离子电导率和与锂负极的优异界面稳定性。结果，基于PAN1.2-SPE的Li/Li对称电池能够在0.3和0.5 mA cm-2下进行长期沉积/剥离，并且Li/LiFePO4电池实现了优异的长期循环稳定性（1500次循环后容量保持率为80.3%）。此外，采用PAN1.2-SPE的Li/LiFePO4和Li/LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2软包电池表现出优异的循环和安全特性。总体而言，该研究为设计高性能聚合物电解质提供了一条新途径，促进了高稳定性锂金属电池的实际应用。

文章要点：

1. 这项工作受深共晶聚合物电解质思想的启发，精心设计和制备了一种由 P(PEGMEA)、SN和LiDFOB组成的新型共晶固态聚合物电解质，以提高P(PEGMEA)基聚合物电解质的离子电导率和SN与锂金属的界面稳定性。

2. 实验表征和理论计算证实，P(PEGMEA)成分与SN之间的相互作用能有效促进LiDFOB的解离。特别是优化制备的PAN1.2-SPE（PEGMEA：SN=1：1.2 重量比）在30℃时表现出1.30 mS cm-1的优异高离子电导率。

3. DFOB-与锂在表面反应生成的保护层有效地防止了SN与金属锂之间的寄生副反应，从而提高了界面电化学稳定性。

4. 因此，基于新设计的共晶基PAN1.2-SPE的锂/锂对称电池可在0.3和 0.5 mA cm-1的电流密度下实现稳定的沉积/剥离。同时，Li/LiFePO4电池可实现卓越的长期循环稳定性，在30℃下循环1500次后，容量保持率高达 80.3%。此外，PAN1.2-SPE的宽电化学窗口符合高电压NCM622正极的应用要求，软包Li/LiFePO4和 Li/NCM622电池表现出优异的循环和安全特性，凸显了其卓越的实用性潜力。该研究为精心设计的共晶PAN1.2-SPE在高性能室温固态锂金属电池方面的有效性提供了令人信服的证据。

原文链接：

https://doi.org/10.1002/anie.202310006

转自：“高分子科学前沿”微信公众号

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