兼具优异机械性能与不同类型力选择性响应能力，是促进柔性力学传感器件走向实际应用的关键难点之一。现有柔性感知器件主要是以敏感材料均质薄膜来构建，其组成单元各向同性的微观结构，使其在受弯曲、压缩或拉伸等不同类型力时具有相同或相似的响应模式，造成器件输出感知信号相近并容易产生相互干扰、且需后端电路或数学模型来进行信息解耦处理等问题，同时优异机械性能及自修复等特性对柔性器件在复杂环境下应用稳定性具有重要的实际意义。
图1、具有Janus结构PU-TA@MXene敏感薄膜梯度结构及制备流程示意图。
近期，中国科学院苏州纳米技术与纳米仿生研究所张珽研究员团队提出以人体皮肤梯度结构为仿生原型（图1a），创新性利用单宁酸（TA）修饰后MXene（Ti3C2Tx）二维片层（图1b）在水性聚氨酯（PU）中自由沉降相分离过程（图1c），制备了具有PU层内Ti3C2Tx相梯度分布仿生“非对称（Janus）”结构复合敏感薄膜材料（PU-TA@MXene，图2a-c）。一方面，末端带有丰富羟基官能团TA分子于MXene与PU基底之间形成大量氢键/共价键侨联（图2g），利用这些键合作用在受力过程中断裂和重组性质，赋予了敏感薄膜优异的机械强度和自修复性能（图3，断裂伸长率达2056.67%、拉伸强度达50.78 MPa、自修复后机械强度保持率>90%），使敏感材料在复杂环境长期使用时信号输出稳定性得到提升。另一方面，仿生“非对称（Janus）”结构赋予了所构建柔性力学传感器对内/外异向弯曲、压力和拉力具有多功能选择性响应能力（图4，压力不响应、MXene高梯度侧弯曲电阻变小、其低梯度侧弯曲电阻变大、拉伸输出信号模式不同），与机器学习算法技术相结合能实现>96%的不同类型力识别效率（图5）。进一步，将此高机械强度、选择性响应柔性力学传感器件应用于存在多状态实时转换的人体运动关节监测方面，可实现对乒乓球、篮球、羽毛球等需要大量关节切换动作的运动项目实时监控；同时，该柔性力学传感器异向弯曲选择性响应能力，也可应用于蛇形智能装备在救援废墟等复杂环境中通过实时识别自身运动方向和角度来探索和建立未知路径轨迹（图6）。该工作以“Multifunctional Flexible Sensor Based on PU-TA@MXene Janus Architecture for Selective Direction Recognition”为题发表在《Advanced Materials》（DOI: 10.1002/adma.202302847），文章第一作者是中科院苏州纳米所白菊硕士和谷文博士，通讯作者是李铁项目研究员和张珽研究员。该研究得到国家重点研发计划、国家自然科学基金（杰青/面上）、中科院青促会、江西省杰青、江苏省面上基金及苏州市项目等支持。
图2、具有Janus结构PU-TA@MXene敏感薄膜形貌与结构表征结果图。
图3、具有Janus结构PU-TA@MXene敏感薄膜机械强度及自修复性能图
图4、基于PU-TA@MXene敏感薄膜柔性传感器感知机理及选择性响应性能图
图5、基于PU-TA@MXene敏感薄膜柔性传感器弯曲、压力和拉力高效区分性能图。
图6、柔性传感器在多状态实时转换运动关节监测和装备未知路径探测应用性能图。
该工作是团队关于多功能柔性传感器相关研究的最新进展之一。均质结构柔性敏感材料反而往往会限制感知器件的选择性响应，为此团队创新性利用自沉降相分离自组装策略制备了具有仿生Janus结构薄膜柔性力学传感器件，实现了对内/外异向弯曲、压力和拉力不同类型力选择性响应能力，同时通过构建薄膜内氢键/共价键赋予了传感器优异机械强度和自修复性能，为其在实际应用中稳定性提供重要保障。另外，团队也制备了一系列性能优异的多功能柔性传感器件，主要包括发展了柔性器件仿手指表皮一体叠层界面结构设计方法，实现单一柔性触觉传感器件对静态压力、静态摩擦力及动态摩擦力选择性响应能力（Research, 2020, 2020, 8910692; Nanoscale, 2019, 11, 5737.），结合与神经识别模式相匹配脉冲频率电信号转换与机器学习数据处理技术（计量与测试技术, 2020, 47(6), 1-4+8.），赋予了仿生假肢手、仿真机器人等智能装备对物体冷/热、干/湿状态（Acc. Chem. Res. 2019, 52, 288; Small, 2018, 14(36), 1703902; Adv. Sci. 2017, 4, 1600404.）及材质与种类（InfoMat, 2023, Accepted; npj Flexible Electronics, 2022, 6, 46; 中国科学: 技术科学, 2022, 62.）等类人手精细感知能力（图7），并与上海交通大学、北京航空航天大学等合作方开展了柔性触觉传感器在“人-器”融合方面工程验证工作，应用性能得到了合作单位的高度肯定。
转自：“高分子科学前沿”微信公众号
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